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金属有机骨架材料对亚甲基蓝吸附性能研究

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摘要

第一章 绪论

1.1 金属有机骨架化合物

1.1.1 金属有机骨架化合物简介

1.1.2 金属有机骨架化合物的合成

1.1.3 金属有机骨架化合物的应用

1.1.4 几种典型MOFs材料简介

1.2 染料废水处理技术及发展

1.2.1 染料简介

1.2.2 染料废水的特点

1.2.3 染料废水的处理技术

1.2.4 MOFs材料作为染料吸附剂的研究进展

1.3 选题背景及意义

第二章 实验条件和方法

2.1 实验试剂

2.2 实验所用的主要设备及型号

2.3 材料合成及溶液的配制

2.3.1 MIL-100的合成

2.3.2 UIO-66的合成

2.3.3 HKUST-1的合成

2.3.4 亚甲基蓝溶液的配制

2.4 材料表征

2.4.1 X-射线衍射法(XRD)

2.4.2 红外光谱分析(IR)

2.4.3 扫描电镜(SEM)

2.4.4 热重-差热分析(TGA)

2.5 吸附测试实验步骤

2.6 数据处理方法

2.6.1 亚甲基蓝标准曲线的绘制

2.6.2 吸附效果分析方法

2.6.3 吸附等温线的拟合

2.6.4 动力学方程的拟合

第三章 MIL-100的表征及亚甲基蓝吸附的研究

3.1 引言

3.2 MIL-100材料表征

3.2.1 XRD表征

3.2.2 IR分析

3.2.3 TG分析

3.2.4 SEM分析

3.3 MIL-100吸附亚甲基蓝的研究

3.3.1 混合时间对吸附效果的影响

3.3.2 温度对吸附效果的影响

3.3.3 初始质量浓度对吸附效果的影响

3.3.4 吸附等温线拟合

3.3.5 动力学拟合

3.4 小结

第四章 UIO-66的表征及吸附亚甲基蓝的研究

4.1 引言

4.2 UIO-66材料的表征

4.2.1 XRD分析

4.2.3 TG分析

4.2.4 SEM分析

4.3 UIO-66对亚甲基蓝吸附性能的研究

4.3.1 混合时间对吸附效果的影响

4.3.2 温度对吸附效果的影响

4.3.3 初始浓度对吸附效果的影响

4.3.4 吸附等温线拟合

4.3.5 动力学拟合

4.4 小结

第五章 HKUST-1的表征及吸附亚甲基蓝的研究

5.1 引言

5.2 HKUST-1材料的表征

5.2.1 XRD分析

5.2.2 IR分析

5.2.3 TG分析

5.2.4 SEM分析

5.3 HKUST-1对亚甲基蓝吸附性能的研究

5.3.1 混合时间对吸附量的影响

5.3.2 温度对吸附效果的影响

5.3.3 初始浓度对吸附效果的影响

5.3.4 吸附等温线拟合

5.3.5 动力学拟合

5.4 小结

5.5 HKUST-1、UIO-66和MIL-100的比较分析

第六章 结论

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文

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摘要

近年来,人们对于金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)的研究越来越多。引起人们广泛研究兴趣的原因是MOFs具有许多优良的特性,包括高比表面积、稳定的骨架结构。到目前为止,MOFs材料应用于液相吸附的研究非常少。因此,对于环境保护的要求,可以利用MOFs所具有的大比表面、多孔性等特点处理染料废水。
   本论文的目标是研究金属有机骨架材料在染料废水中对亚甲基蓝吸附作用以及吸附理论的探究。首先,合成了3种经典的MOFs材料,包括MIL-100、UIO-66和HKUST-1。使用X-射线衍射表征证明三种材料与文献中报道的一致。通过IR、TG、SEM对三种MOFs材料吸附亚甲基蓝前后样品表征,结果证明吸附前后样品没有发生变化。
   研究了不同的混合时间、温度、初始质量浓度条件下,三种MOFs材料对亚甲基蓝溶液的吸附效果。结果表明,三种MOFs的吸附在很短时间内均可达到平衡状态;温度对吸附效果的影响很小;随着溶液初始质量浓度的增加,MOFs对MB的吸附量随之增加,但脱色率逐渐降低。使用吸附等温线及动力学模型对实验结果进行拟合:MIL-100与UIO-66的吸附等温线拟合结果较为符合Langmuir模型,HKUST-1的吸附等温线拟合结果较为符合Freundlich模型;动力学拟合结果显示,三种材料对亚甲基蓝的吸附过程符合二级动力学模型。
   通过三种材料特性及吸附效果对比可知:笼式孔腔结构的MIL-100吸附剂对亚甲基蓝的吸附量远大于具有平行式孔腔结构的HKUST-1和UIO-66,因此可以推测:笼式孔腔结构有利于液相吸附量的增加;吸附剂MIL-100对亚甲基蓝的吸附量约为HKUST-1和UIO-66对亚甲基蓝吸附量的3倍,其比表面积约为HKUST-1和UIO-66的3倍,因此可以推测:材料的比表面积与对亚甲基蓝的吸附量的相关性较大;MIL-100的孔径约为HKUST-1的3倍,为UIO-66的4~5倍,因此,材料的孔径增大有利于吸附量的增加。

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