微波激活固相反应制备Mg2Si基热点材料及性能研究

摘要

热电材料是用来实现热能和电能直接相互转换的一种功能材料，热电材料制成的热电器件可用来实现温差发电和制冷，具有环境污染低、噪声小、质量轻、占用空间小和安全性高等优点，因此对于热电材料的开发研究与实际应用具有广阔前途。Mg2Si1-xSnx基热电材料是一类重要的中温(400～900K)热电材料，具有原料蕴藏丰富，价格低廉，组成元素无毒和比重小等优点，但由于Mg的蒸发和氧化等问题，在制备过程中难以精确控制产物计量比，进而影响其热电性能的进一步提高。
　　本文针对n型Mg2Si1-xSnx基固溶体研究存在的上述问题，以MgH2为原料，采用微波加热合成技术，结合电场激活压力辅助合成法(FAPAS)实现了Mg2Si1-xSnx基热电材料的固溶与致密化。论文从理论方面初步探索微波加热特性及发热机理，研究了微波对Mg2Si1-xSnx基热电材料的合成过程、产物物相结构、以及Bi掺杂对其热电性能的影响，得到如下主要结论:
　　(1)微波可以快速完成MgH2粉、Si粉和Sn粉之间的固相反应，获得单一物相的纯净产物，且随着微波功率功率增大，Mg2Si反应速度加快，但对产物Mg2Si的粒度和纯度没有影响。
　　(2)随着Sn含量的增加，Mg2Si1-xSnx固溶体的电导率不断提高，Seebeck系数的绝对值逐渐减小，热导率由纯Mg2Si和Mg2Sn的4～6 Wm-1K-1最低降低到1～2 Wm-1K-1，在480K时Mg2Si0.4Sn0.6样品获得最佳ZT值0.2。
　　(3) Bi的掺入显著增加了电子浓度、优化了Seebeck系数，有效的提高了功率因子;同时Bi的掺入显著增加了晶格的乱序程度和点缺陷的密度，使晶格热导率降低;在700K，y=0.03的Mg2Si0.4Sn0.6-yBiy(0≤y≤0.04)固溶体样品获得了最大ZT值为0.68。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 热电材料的研究背景

1．1．1 热电效应简介

1．1．2 热电材料性能参数

1．1．3 热电效应的应用

1．2 热电材料的研究进展

1．3 Mg2XⅣ基热电材料研究现状及进展

1．3．1 Mg2XⅣ化合物的基本性能

1．3．2 Mg2Si1-xSnx基热电材料的制备

1．3．3 优化Mg2Si1-xSnx基化合物性能的主要途径

1．4 微波辅助加热的研究

1．4．1 微波的基本特性

1．4．2 微波辐射加热的特点

1．4．3 微波合成金属化合物的研究

1．5 本文研究的目的和主要内容

第二章 实验方法和设备

2．1 实验材料与仪器

2．1．1 实验原材料

2．1．2 实验设备

2．1．3 微波装置的主要参数

2．2 材料的制备

2．2．1 原料配制与球磨

2．2．2 微波炉辅助固相反应

2．2．3 FAPAS烧结成型

2．3 材料的表征和性能测试

2．3．1 样品密度测试

2．3．2 材料的物相和微观结构分析

2．3．3 热电性能测试

第三章 微波合成Mg2XⅣ基热电材料及其加热理论

3．1 微波加热理论

3．1．1 微波加热基础

3．1．2 微波加热Mg2XⅣ基材料机制的初步分析

3．2 Mg2XⅣ(XⅣ=Si，Sn)热电材料的微波合成

3．2．1 Mg2XⅣ(XⅣ=Si，Sn)的微波合成

3．2．2 微波功率对Mg2Si反应速率的影响

3．3 本章小结

第四章 Mg2(Si，Sn)基热电材料的制备及其性能研究

4．1 引言

4．2 实验方法

4．2．1 实验材料及过程

4．2．2 表征与测试

4．3 实验结果与分析

4．3．1 物相分析

4．3．2 电性能分析

4．3．3 热性能分析

4．4 本章小结

第五章 Bi掺杂Mg2Si0．4Sn0．6固溶体的合成和热电性能研究

5．1 引言

5．2 实验方法

5．3 实验结果与分析

5．3．1 物相和显微结构分析

5．3．2 热电性能分析

5．4 本章小结

第六章 结论与展望

参考文献

致谢

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