磁性碳纳米球表面分子印迹脱硫材料的制备及吸附性能

摘要

表面分子印迹吸附脱硫技术作为最具应用前景的油品深度脱硫技术之一，具有脱除效率高、操作条件温和、过程简便、绿色环保等优点。但是，纳米尺度吸附剂的有效回收利用是表面分子印迹吸附脱硫技术无法回避的技术难题。在回收的过程中，离心和抽滤是常用的分离方法，不仅耗时耗能，且会造成印迹材料的大量损失。本文从表面分子印迹脱硫材料应用后的回收利用着手，选取溶剂热法制备的具有磁性能的碳包覆四氧化三铁（Fe3O4@C）纳米球和退火后得到的含有丰富孔结构的 Fe3O4@C（p-Fe3O4@C）为载体，制备了磁性碳基表面分子印迹脱硫材料（MIP/Fe3O4@C和MIP/p-Fe3O4@C）；并对所制备的样品进行形貌结构表征和吸附性能测试，以期得到便于回收再利用且吸附性能优异的表面分子印迹脱硫材料。具体研究结果如下：
　　1. MIP/Fe3O4@C的制备及吸附性能研究：采用自由基聚合法制备了以二苯并噻吩（DBT）为模板分子的 MIP/Fe3O4@C。考察了交联剂用量对MIP/Fe3O4@C的结构形貌影响。表征结果显示：印迹聚合物接枝到Fe3O4@C表面，当模板分子与交联剂的摩尔比为1:5时，MIP/Fe3O4@C具有较好的形貌和分散性；吸附性能测试表明，MIP/Fe3O4@C对DBT无吸附能力，其主要原因是Fe3O4@C的表面性质导致DBT并未印迹到聚合物层中。
　　2.退火处理对 Fe3O4@C形貌结构的影响：通过退火碳化处理改善Fe3O4@C表面性质，同时制备p-Fe3O4@C。考察了退火温度及退火时间对Fe3O4@C形貌结构的影响。当温度低于500℃时，Fe3O4@C能够维持其原有的核–壳结构，但随着温度的升高，碳层变薄，孔径变小，Fe3O4@C表面形成丰富的微孔结构。当退火温度为600℃时，Fe3O4@C由核–壳结构转变为蛋黄结构。温度升至700℃时，碳与 Fe3O4之间发生碳热还原反应，Fe3O4@C的结构被破坏。500℃下，Fe3O4@C具有良好的稳定性，退火时间对Fe3O4@C的形貌结构无明显影响。
　　3. MIP/p-Fe3O4@C的制备及吸附性能研究：以p-Fe3O4@C为载体，以DBT为模板分子制备了MIP/p-Fe3O4@C。通过表征发现印迹聚合物接枝到p-Fe3O4@C表面。吸附测试结果表明，298 K下，MIP/p-Fe3O4@C在3 mmol L-1的DBT正辛烷溶液中对DBT的吸附量为15.20 mg g-1，吸附平衡时间为40 min，印迹因子为1.62。动力学吸附和等温吸附分别符合准二级动力学模型和Freundich等温吸附模型。MIP/p-Fe3O4@C对DBT具有良好的选择识别性，选择因子为2.09。MIP/p-Fe3O4@C在重复利用5次后对DBT的吸附仍保持81.5％的吸附率，具有良好的再生能力。

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第一章 文献综述

1.1 油品深度脱硫概述

1.2 油品脱硫技术

1.3 碳基表面分子印迹脱硫技术

1.4 磁性表面分子印迹脱硫技术

1.5 研究目的与内容

第二章 Fe3O4@C表面分子印迹脱硫材料的制备及吸附性能

引言

2.1 实验部分

2.2 结果与讨论

2.3 本章小结

第三章 多孔Fe3O4@C表面分子印迹脱硫材料的制备和吸附性能

引言

3.1 实验部分

3.2 结果与讨论

3.3 本章小结

第四章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文

致谢