SO2-O2协同作用下氧化铈高温煤气脱硫剂再生动力学研究

摘要

随着中国经济的快速增长，人民的生活品质日益提升，对资源的需求也日益增加，而我国能源储藏量最大的是煤炭，这决定了我国长期的能源供给需依赖于煤炭资源。煤炭由于利用技术不够成熟，在其促进经济飞速发展的同时，也成为重要的污染源，所以我国更加重视煤炭的高效清洁的利用，如IG C C技术的开发和利用。煤炭的气化是煤炭髙效洁净利用的基础。在煤炭气化过程中，会产生大量含硫气体，会腐蚀化工设备及管道，直接排放的话又对环境和人体健康造成危害，所以硫化物的脱除是煤炭洁净利用的关键。髙温煤气脱硫技术可以利用气体中的热量，操作和建设成本低，在脱硫过程容易回收硫资源，是一种极具潜力的脱硫技术。髙温煤气脱硫剂的再生是一个重要的过程。
　　本论文研宄了氧化铈高温煤气脱硫剂在固定床反应器上的再生行为，分别在o2、so2和o2-so2协同气氛中评价了氧化铈脱硫剂的再生性能，考察了反应温度和反应气浓度等参数对再生反应的影响。运用气固非催化反应动力学数学模型对实验数据进行分析拟合。
　　氧化铈高温煤气脱硫剂在含02气氛中再生时，再生反应温度选择500-800° C,反应气氛为1?5％02，N2平衡，再生反应产物主要是氧化铈、二氧化硫和少量单质硫。氧化铈在含02气氛中再生反应符合等效粒子模型，其动力学方程为：
　　表面反应控制区:此处公式
　　扩散控制区：此处公式
　　氧化铈高温煤气脱硫剂在含so2气氛中再生时，再生温度选择550-800 ℃,反应气氛为1.06?5.65%S02，N2平衡，反应产物主要是氧化铈和单质硫，并且产物中没有硫酸盐的生成。氧化铈在含so2气氛中再生反应符合等效粒子模型，其动力学方程为：
　　表面反应控制区：此处公式
　　扩散控制区：此处公式
　　在固定床反应器中，Ce202S与02反应速率较快，根据动力学互补原则，得出02与S02在协同气氛下再生时的比例为1丄25。氧化铈脱硫剂在02- so2气氛下再生反应由反应开始的化学反应控制逐渐转变为扩散控制。

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第一章 文献综述及课题选择

1 .1前言

1 .2煤气脱硫技术的研究与进展

1 .3高温煤气脱硫剂的再生

1 .4硫回收现状

1 .5脱硫剂再生动力学模型

1 .6课题的选择和研究内容

第二章 实验部分

2 .1实验材料与实验仪器

2 .2脱硫剂的表征方法

2 .3高温氧化铈脱硫剂的制备

2 .4脱硫剂的硫化

2 .5实验过程中气体的测量

2 .6小结

第三章 氧气气氛中氧化铺脱硫剂的再生动力学

3 .1引言

3 .2固定床再生实验

3 .3再生实验结果与讨论

3 .4脱硫剂再生动力学分析

3 .5小结

第四章 二氧化硫气氛中氧化铈脱硫剂的再生动力学

4 .1引言

4 .2固定床再生实验

4 .3再生实验结果与讨论

4 .4脱硫剂再生动力学分析

4 .5小结

第五章 SO2-O2协同气氛下氧化铈脱硫剂的再生动力学

5 .1引言

5 .2固定床再生实验

5 .3再生实验结果与讨论

5 .4脱硫剂再生动力学分析

5 .5小结

第六章 结论与展望

6 .1结论

6 .2论文的创新点

6 .3今后工作设想

参考文献

致谢

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