轮古常渣中金属化合物的分离与鉴定

摘要

本文以轮古常压渣油(LGAR)及其组分为原料，对渣油中分离金属化合物的溶剂萃取方法进行了改进，采用紫外一可见分光光度法(UV-vis)以及基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-TOF MS)对萃取得到的金属化合物的形态进行鉴定。为了更加详细的研究轮古常渣中金属化合物的存在形态，采用不同的缓和加氢方法对轮古常渣正庚烷沥青质进行处理，以分离出更多的金属化合物。 研究表明，甲醇、乙醇、正丙醇依次萃取的方法能够分离出轮古常渣中18.5％的金属钒，从轮古常渣正庚烷可溶质和沥青质中分离出的金属质量分数分别为67.8％和9.2％。轮古常渣及其组分中的金属钒化合物都是以ETIO为主要类型的金属钒卟啉，分子量在473～599之间，平均分子量为540；轮古常渣中还含有一定量的DPEP钒卟啉，分子量在471～597之间，平均分子量为553。 采用硼氢化钠.氯化钙体系以四氢呋喃为溶剂对轮古常渣正庚烷沥青质进行缓和加氢处理。研究表明，采用依次萃取的方法从缓和加氢后的沥青质中分离出来的金属化合物只有5.0～7.0％，随着反应温度从80℃升高至240℃，反应生成的水相中的金属化合物从9.5％上升至47.7％。缓和加氢后的沥青质中分离出的金属化合物也是以ETIO卟啉为主要类型的金属钒卟啉，其分子量较未加氢沥青质中分离出的金属钒卟啉大。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章前言

第2章文献综述

2.1石油中金属的存在形态

2.1.1石油中的金属

2.1.2石油中金属化合物的检测方法

2.1.3石油中镍和钒的存在形态

2.2石油中的金属卟啉化合物

2.2.1石油中金属卟啉的性质

2.2.2石油中金属卟啉的分离、提纯

2.2.3石油中金属卟啉形态结构的分析鉴定

2.3石油中的金属非卟啉化合物

2.3.1石油中金属非卟啉化合物的性质

2.3.2石油中金属非卟啉化合物的分离、鉴定

2.4沥青质中金属卟啉化合物的分离

2.4.1石油中沥青质的结构

2.4.2沥青质缓和加氢

第3章实验概述

3.1采用的主要原料及试剂

3.2实验仪器

3.3实验方法概述

3.3.1轮古常压渣油分离沥青质

3.3.2轮古常渣金属化合物的分离方法

3.3.3萃取物中金属化合物的提纯

3.3.4沥青质缓和加氢方法

3.3.5模型化合物的缓和加氢反应

3.3.6分析方法概述

第4章轮古常渣及其组分中金属化合物的分离与鉴定

4.1轮古常渣中金属化合物分离方法的筛选

4.2轮古常渣中金属化合物的提纯及鉴定

4.2.1柱色谱提纯

4.2.2薄层色谱提纯(TLC)

4.2.3甲磺酸(MSA)脱金属

4.2.4钒卟啉以及游离卟啉的MALDI-TOF MS分析

4.3轮古常渣组分中金属化合物的分离、提纯及鉴定

4.3.1轮古常渣可溶质中金属化合物的分离、提纯与鉴定

4.3.2轮古常渣沥青质中金属化合物的分离、提纯与鉴定

4.3.3轮古常渣组分中金属钒的萃取率

4.4小结

第5章轮古常渣沥青质缓和加氢分离金属钒卟啉

5.1轮古常渣沥青质中金属化合物的分离方法筛选

5.2轮古常渣沥青质硼氢化钠-氯化钙体系缓和加氢

5.2.1轮古常渣沥青质缓和加氢后金属化合物的分离

5.2.2缓和加氢后轮古常渣沥青质中金属化合物的鉴定

5.2.3缓和加氢后水相中金属形态的研究

5.3脱金属后沥青质的缓和加氢反应

5.4模型化合物的缓和加氢反应

5.5小结

第6章结论

参考文献

致谢

个人简历、在学期间的研究成果