MoS2/Si异质薄膜制备、微结构及电光性能研究

摘要

由于具有优良的电、光、电化学及力学等性能，MoS2材料已成为新型半导体器件的热点材料之一。将MoS2与传统Si半导体叠加在一起形成MoS2/Si异质薄膜材料，可为发展高效基于硅工艺的MoS2电子器件提供新途径。更重要的是，通过界面诱导作用，MoS2/Si异质薄膜可产生新性能和新物理效应。针对上述研究背景，本论文在Si基片表面沉积了MoS2薄膜，构建了MoS2/Si异质薄膜。围绕异质界面诱导产生的新颖电光性能开展了系统深入的研究，并研制出具有气体敏感性能和光伏性能的MoS2/Si异质薄膜器件。进一步利用界面修饰和掺杂技术对异质界面和MoS2薄膜半导体特性进行了调制，实现了MoS2/Si异质薄膜器件电光性能的大幅提高，并利用界面能带模型揭示了异质薄膜器件电光性能的产生和增强机制。 利用直流磁控溅射技术，在Si表面沉积MoS2薄膜，构建MoS2/Si异质结构。拉曼光谱分析表明，所制备的MoS2薄膜具有类块材结构。电流性能测试结果表明，MoS2/Si异质薄膜具有明显的整流特性，整流比高达 102 数量级。通过改变气体条件，研究了MoS2/Si 异质薄膜器件的气体敏感性能。研究结果表明，MoS2/Si 异质薄膜器件对包括H2、NH3和H2O等多种气体分子具有明显的响应，并且对不同气体有不同的响应特性：H2使MoS2/Si异质薄膜器件的反向电流大幅减小，下降幅度超过两个数量级，而正向电流无明显变化；NH3和H2O则使异质薄膜器件的正向电流明显增大，而反向电流变化不明显；通过比较，异质薄膜器件对NH3的响应明显强于H2O。进一步通过分析异质薄膜的微观结构和界面能带结构，揭示了MoS2/Si异质薄膜器件对不同气体分子响应性能的产生机制以及响应差异性的形成机理。MoS2/Si 异质薄膜器件独特的气体响应特性使其在具有选择定向功能的新型气体传感器件领域具有潜在的应用前景。 在模拟太阳光照射条件下，研究了MoS2/Si异质薄膜器件的光伏性能。由于界面内建电场对光生载流子的分离作用，MoS2/Si 异质薄膜器件表现出明显的光伏特性。当光照为30 mWcm-2时，器件的开路电压Voc=0.15 V，短路电流密度Jsc=5.0 mAcm-2，光电转化效率η=0.89%。在此基础上，采用增加SiO2界面缓冲层对MoS2/Si界面进行修饰，以改善其光伏性能。研究结果表明，通过增强界面内建电场，SiO2缓冲层能够大幅提高异质薄膜的光伏性能：Voc=0.30 V，Jsc=6.5 mAcm-2，η=2.6%。进一步研究结果显示，异质薄膜的光伏性能对SiO2层厚度具有明显的依赖关系，SiO2缓冲层厚度为~3.0 nm时，异质薄膜的光伏性能最佳。 采用掺杂Pd元素对MoS2薄膜的掺杂改性进行了研究。X射线光电子能谱说明，Pd掺杂原子在MoS2薄膜中形成了稳定的取代掺杂结构。能带结构分析结果表明，Pd元素掺杂能够改变MoS2薄膜的半导体特性，使其由n型半导体转变为p型半导体。应用于异质薄膜器件中，Pd金属掺杂显著改善了MoS2/Si异质薄膜器件的光伏性能，其光电转化效率提高超过350%。当掺杂浓度改变时，MoS2/Si异质薄膜器件的光伏性能发生明显改变，掺杂摩尔浓度为1%的异质薄膜器件的光伏性能最好：在30 mWcm-2光照条件下，Voc=0.39 V、Jsc=9.3 mAcm-2、η=4.6%。 总之，本论文通过对MoS2/Si异质薄膜器件电光性能系统深入的研究，为MoS2材料与Si半导体之间集成提供了新的技术思路，也体现了MoS2基异质材料中存在的界面能带结构设计、载流子输运性质调控、半导体性能调制与界面耦合等重要科学问题，具有很好的理论研究意义和实际应用价值。

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