壳聚糖稳定纳米零价铁的制备及其去除六价铬的研究

摘要

铬是一种重要的工业原料，在生产生活的许多领域都没有替代材料。铬的广泛应用以及不合理排放，引发了严重的水污染问题。Cr(VI)因其具有剧毒性、致癌性以及强迁移性而被列为优先控制污染物。因此，铬污染问题成为环境领域工作者研究的热点。 近些年的研究表明，纳米零价铁具有大的比表面积、高的反应活性以及可修复多种水体污染物等特点，成为Cr(VI)水体污染修复的一种新的控制技术。然而，在实际应用过程中，纳米铁存在易团聚、易自燃、易被氧化等问题，这些问题严重制约了纳米零价铁的制备和应用。针对以上问题，本论文在液相还原法制备纳米零价铁的基础上进行改进，以壳聚糖为稳定剂，通过优化实验条件制备出壳聚糖稳定纳米零价铁，并通过实验考察其对六价铬的去除效率。主要研究内容如下： 通过优化实验条件得到活性最强的壳聚糖稳定纳米零价铁的制备条件为：0.05 mol/L HNO3溶液溶解壳聚糖，得到壳聚糖质量百分含量为0.5%的壳聚糖硝酸溶液。取30mL壳聚糖溶液和120 mL含2.978g硫酸亚铁水溶液混合均匀，调节溶液的pH值为6，向溶液中持续通入高纯氮气30min以上，将新配置的100mL含2.434g NaBH4水溶液通过恒压分液漏斗以1滴每秒的速率向三口瓶中滴加，在20 oC下反应，反应时间为90 min，制备出壳聚糖稳定纳米零价铁。样品表征结果表明，壳聚糖稳定纳米零价铁的粒径范围约100-150 nm，且抗氧化性得到显著提高。 通过壳聚糖稳定纳米零价铁、普通纳米零价铁和普通铁粉去除Cr(VI)的对比实验发现，在相同的实验条件下壳聚糖稳定纳米零价铁对Cr(VI)的去除效率高于普通纳米零价铁和普通铁粉。通过单因素批量实验考察Cr(VI)初始浓度、壳聚糖稳定纳米零价铁用量、体系pH值、体系温度对Cr(VI)的去除效率影响。结果表明，Cr(VI)的去除效率随着Cr(VI)初始浓度和体系pH值的增大而降低，随着温度升高和壳聚糖稳定纳米零价铁用量的增加而增大，并且反应符合拟一级动力学。 在暗态条件下，有机酸单独存在几乎不能够还原Cr(VI)，但是有机酸的存在能够加速壳聚糖稳定纳米零价铁还原Cr(VI)的反应；在光照条件下，有机酸能够与Cr(VI)发生的还原反应，并且能显著促进壳聚糖稳定纳米零价铁去除Cr(VI)的反应。

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第一章 绪论

1.1 铬污染研究现状

1.1.1 铬的性质及存在形态

1.1.2 Cr(VI)的污染现状

1.1.3 铬污染的危害

1.2 铬污染的处理技术

1.2.1 物理处理法

1.2.2 化学处理法

1.2.3 生物处理法

1.2.4 光催化法

1.2.5 小分子酸还原法

1.3 纳米零价铁的研究进展

1.3.1 纳米技术的研究进展

1.3.2 纳米零价铁修复环境污染的研究进展

1.4 纳米零价铁的制备及改性研究

1.4.1 物理法

1.4.2 化学法

1.4.3 纳米零价铁的改性研究

1.5 论文的选题意义及研究内容

1.5.1 课题的研究意义

1.5.2 论文研究的主要内容

第二章 壳聚糖稳定纳米零价铁的制备及表征

2.1 实验材料与仪器

2.1.1 壳聚糖简介

2.1.2 实验试剂

2.1.3 实验仪器

2.2 实验部分

2.2.1 壳聚糖的溶解条件

2.2.2 硫酸亚铁与壳聚糖浓度比的影响

2.2.3 反应物浓度的影响

2.2.4 体系温度的影响

2.2.5 体系pH的影响

2.3 壳聚糖稳定纳米零价铁的表征与稳定性分析

2.3.1 透射电子显微镜(TEM)表征分析

2.3.2 X射线衍射(XRD)分析

2.3.3 壳聚糖稳定纳米零价铁的稳定性研究

2.4 本章小结

第三章 壳聚糖稳定纳米零价铁去除Cr(VI)的动力学研究

3.1 引言

3.2 实验试剂与仪器

3.2.1 实验试剂

3.2.2 实验仪器

3.3 Cr(VI)的浓度测定

3.4 实验部分

3.4.1 普通纳米零价铁与壳聚糖稳定纳米零价铁的制备

3.4.2 实验步骤

3.5 结果分析

3.5.1 不同种类铁去除Cr(VI)的效率

3.5.2 物化因素对壳聚糖稳定纳米零价铁去除六价铬的影响

3.5.3 壳聚糖稳定纳米零价铁投加量对表观速率常数的影响

3.5.4 Cr(VI)初始浓度对表观速率常数的影响

3.5.5 体系pH对表观速率常数的影响

3.5.6 体系温度对表观速率常数的影响

3.6 本章小结

第四章 有机酸对壳聚糖稳定纳米零价铁去除Cr(VI)的影响

4.1 引言

4.2 实验试剂与仪器

4.2.1 实验试剂

4.2.2 实验仪器

4.3 实验部分

4.4 结果分析

4.4.1 酒石酸对壳聚糖稳定纳米零价铁去除Cr(VI)的影响

4.4.2 体系pH对壳聚糖稳定纳米零价铁光催化去除Cr(VI)的影响

4.4.3 酒石酸用量对壳聚糖稳定纳米零价铁光催化去除Cr(VI)的影响

4.4 4 暗态条件下不同有机酸对Cr(VI)的去除研究

4.4.5 光照条件下不同有机酸对Cr(VI)的去除研究

4.4.6 暗态条件下不同有机酸对壳聚糖稳定纳米零价铁去除Cr(VI)的影响

4.4.7 光照条件下不同有机酸对壳聚糖稳定纳米零价铁去除Cr(VI)的影响

4.5 本章小结

结论与展望

参考文献

攻读硕士学位期间取得的学术成果

致 谢