青岛大气气溶胶中总溶解态和颗粒态氨基化合物的研究

摘要

有机氮是气溶胶中含氮物质的重要组成部分，在大气氮循环及对海洋生态系统的影响方面具有重要意义。大气中有机氮化合物种类繁多，氨基化合物是其中能定性、定量分析的化合物。由于氨基化合物是生物生长直接的氮源，因此研究大气中氨基化合物的数量、来源和分布特征等有助于认识大气有机氮对海洋生态系统的直接作用。
　　 本论文选择青岛近岸为目标区域，采集了2008年1月至12月大气气溶胶样品66个。利用实验室已建立的分析方法测定了气溶胶中游离态( Dissolved FreeAmino Compounds, DFAC)、结合态(Dissolved Combined Amino Compounds, DCAC)、溶解态(Total Dissolved Amino Compounds，TDAC)和颗粒态氨基化合物(Particulate Amino Compounds， PAC)，认识了气溶胶中各种形态氨基化合物的分布特征和季节变化，并探讨了气团来源不同对氨基化合物的组成和分布的影响，以及沙尘天气过程对气溶胶中氨基化合物的影响。
　　 结果表明：2008年青岛大气气溶胶中，颗粒物浓度均值为272.3μg·m-3。5月最高，均值为890.8μg·m-3，8月最低，均值为123.0μg·m-3：季节分布特征为春季(441.3μg·m-3)＞冬季(236.7μ.g·m-3)＞秋季(206.5μg·m-3)＞夏季(145.8μg·m-3)。
　　 DFAC浓度为0.1～10.9nmol·m-3，均值为2.2±1.2nmol·m-3，其对TDAC的平均贡献约为22％。5月(3.9±1.7nmol·m-3)最高，9月(1.1±0.1nmol·m-3)最低；季节分布为：春季(2.7±1.4nmol·m-3)＞秋季(2.2±1.4nmol·m-3)＞夏季(1.9±0.6nmol·m-3)＞冬季(1.8±1.0nmol·m-3)。精氨酸(Arginine，Arg)、甲胺(Methylamine，MA)、丙氨酸(Alanine，Ala)的贡献最为显著，春、冬季，苏氨酸(Threonine，Thr)的贡献也较大；夏、秋季，蛋氨酸亚砜(Methioninesulfoxide，MetSO)的贡献也较为突出。
　　 DCAC浓度为0.9～33.4nmol·m-3，均值为7.7±3.0nmol·m-3，对TDAC的贡献约为78％，为DFAC浓度的4倍左右。全年中5月最高，10月最低；季节变化较明显：春季(9.9±4.5nmol·m-3)＞夏季(7.6±2.7nmol·m-3)＞冬季(6.7±1.6nmol·m-3)＞秋季(5.7±2.9nmol·m-3)。Arg、MA、Ala也是贡献最为突出的氨基化合物组分，此外，春季甘氨酸(Glycine，Gly)、丝氨酸(Serine，Ser)、Thr的贡献也较大；夏、秋季蛋氨酸(Methionine，Met)的贡献也较为突出；冬季Ser、Thr的贡献也占较大比例。
　　 TDAC浓度为2.4～40.9nmol·m-3，均值为9.9±3.8nmol·m-3，对TAC的平均贡献约为58％。5月(19.2±9.6nmol·m-3)最高，10月(6.0±1.6nmol·m-3)最低；季节分布为：春季(12.6±4.7nmol·m-3)最高，夏季(9.5±3.2nmol·m-3)、冬季(8.5±2.2nmol·m-3)次之，秋季(8.0±4.0nmol·m-3)最低。Arg、MA、Ala是贡献较大的氨基化合物组分，此外，春季贡献较大的氨基化合物组成还有Gly、Ser、Thr;夏季Ser贡献的贡献也较大，Thr、Ser为冬季贡献较大的氨基化合物组分，和DCAC很相似。
　　 PAC浓度为0.7～76.1nmol·m-3，均值为7.1±4.3nmol·m-3，对TAC的平均贡献为42％，略低于TDAC。5月(16.5±19.7nmol·m-3)最高，6月(3.3±1.5nmol·m-3)最低，季节变化较明显：为春季(9.3±8.2nmol·m-3)＞冬季(6.7±3.0nmol·m-3)＞秋季(5.6±1.7nmol·m-3)＞夏季(4.8±2.3nmol·m-3)。Arg， Ala，天冬氨酸(Aspartic acid， Asp)，谷氨酸(Glutamic acid， Glu)，Ser，Met，鸟氨酸(Ornithine， Orn)在四个季度PAC中的贡献都较为突出，春季Gly的贡献也较大，其他季节组成相似，特别是秋、冬季节。
　　 采用美国国家海洋和大气局(NOAA)的后向轨迹模式(HYSPLIT)，对青岛66个样品进行72小时后向轨迹分析，根据气团来源不同，可分为受北方陆源、南方陆源、海洋源影响，DFAC、DCAC、TDAC和PAC的浓度分布均是南方陆源最高，北方陆源次之，海洋源最低，不同来源的气溶胶样品中氨基化合物组成不同，蛋白质类氨基化合物在海洋源中贡献最高，非蛋白质类在南方源贡献最高。
　　 TDAC对总溶解有机氮(Dissolved Organic Nitrogen， DON)的贡献为10.8％±9.3％，其中DCAC的贡献最为突出，约为8.4％±7.4％。Arg和MA的贡献最显著，其次是Ala、Met、Ser、His等。

目录

文摘

英文文摘

谨献

前言

1 文献综述

1.1 大气沉降中溶解有机氮的研究

1.2 大气沉降中氨基化合物的研究现状

1.2.1 大气沉降中氨基化合物的贡献

1.2.2 大气沉降中氨基化合物的组成

1.2.3 氨基化合物的光化学活性

1.2.4 大气沉降中氨基化合物的来源

1.2.5 氨基化合物对海洋生态系统的影响

2 实验部分

2.1 样品采集

2.2 样品采集期间气象条件

2.3 样品保存和预处理

2.4 样品分析

2.4.1 仪器与试剂

2.4.2 色谱条件

2.4.3 衍生条件

3 青岛大气气溶胶的颗粒物浓度分布特征

4 青岛大气气溶胶中溶解态氨基化合物的浓度分布和组成特征

4.1 游离氨基化合物浓度分布和组成特征

4.1.1 游离氨基化合物的浓度分布与组成特征

4.1.2 总游离态氨基化合物的季节变化

4.1.3 总游离氨基化合物浓度分布与颗粒物浓度的关系

4.2 结合氨基化合物浓度分布和组成特征

4.2.1 结合氨基化合物浓度分布和组成特征

4.2.2 结合态氨基化合物的季节变化

4.2.3 结合态氨基化合物与颗粒物的关系

4.3 总溶解态氨基化合物浓度分布和组成特征

4.3.1 总溶解态氨基化合物浓度分布和组成特征

4.3.2 总溶解态氨基化合物季节分布特征

4.3.3 总溶解态氨基化合物与颗粒物的关系

5 青岛大气气溶胶中的颗粒态氨基化合物浓度分布和组成特征

5.1 颗粒态氨基化合物浓度分布和组成特征

5.2 颗粒态氨基化合物季节分布

5.3 颗粒态氨基化合物与颗粒物的关系

6 青岛大气气溶胶中的氨基化合物来源分析

6.1 游离态氨基化合物的来源分析

6.2 结合态氨基化合物的来源分析

6.3 总溶解态氨基化合物的来源分析

6.4 颗粒态氨基化合物的来源分析

7 溶解态氨基化合物对有机氮的贡献

7.1 游离氨基化合物氮对总溶解有机氮的贡献

7.2 结合态氨基化合物氮对总溶解态有机氮的贡献

7.3 总溶解态氨基化合物对总溶解态有机氮的贡献

8 结论

参考文献

致谢

个人简历

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