功能化碳纳米管及聚苯胺基改性阳极在海底生物燃料电池中的性能研究

摘要

微生物燃料电池(MFC)是一种新型电池,它依靠微生物自身的新陈代谢作用消耗分解有机物,将部分化学能转化成电能。而沉积物微生物燃料电池(SMFC)是 MFC中的一种类型,其产电方式是:利用置于沉积物层中的阳极导出微生物代谢有机物等物质产生的电子,经外电路传递至阴极发生氧气的还原反应,形成闭合回路而产生电能。SMFC为开发和利用广阔的海底沉积层提供了一种全新的方式,同时其简单的电池构型和环境的友好性,使此类电池得到相关领域研究人员的广泛关注。
　　目前,SMFC输出能量偏低的缺陷制了它在实际中的应用,其中阳极表面与微生物之间较低的电子传递效率是导致电池性能差的关键原因,因此提高并改进阳极的性能成为目前许多人的研究焦点。本文着重探讨了不同复合材料改性阳极对SMFC性能的影响,为SMFC的实际应用提供了更多的理论依据,主要研究内容与结论如下:
　　(1)利用热解合成的FePc/MWCNTs复合物制备新型FePc/MWCNTs改性阳极。研究结果表明:改性后,阳极的交换电流密度i0明显提高,改善了阳极的动力学活性;改性阳极的电极电位降至-0.535 V,比未改性的降低23％;使用改性阳极构建的SMFC,电池最大功率密度为572.3 mWm-2,是未改性的2.6倍。最后,利用复合物与细胞色素C间形成的氢键、空间取向效应以及Fe(III)\Fe(II)电子对的协同作用的机理,在分子层面上解释了复合物能够提高 SMFC性能的内在原因。
　　(2)利用电化学聚合法在电极表面沉积导电复合物MWCNTs/PANI,并以该改性电极作 SMFC的阳极。研究结果表明:电沉积后,电极表面附着大量导电型聚苯胺,表面电容性能明显提高;当在苯胺单体中添加多壁碳纳米管后,导电聚苯胺的机械强度、沉积量和电导性均得到改善;以 MWCNTs/PANI改性阳极构建的SMFC,电池的抗极化性能明显提高;电池最大功率密度为527.0 mWm-2(1888.9 mAm-2),是未改性的4倍。最后,根据PANI赝电容和MWCNTs双电层电容对电子的储存作用、N元素或醌对微生物的生长促进作用和生物电容理论,分析了复合物能够改善SMFC性能的作用机制。
　　(3)利用原位化学法合成 MnO2基包覆聚苯胺复合材料,并制备新型PANI/MnO2改性阳极。研究结果表明:PANI/MnO2改性比 PANI改性电极的电容有一定提高,电极抗极化性改善,多次循环后前者的稳定性更优异;以该改性阳极构建了SMFC,电池的最大功率密度为268.9 mWm-2,是未改性的2倍。说明阳极表面涂覆电容性材料后,表面的储存电子能力提高,减弱了阳极极化现象,进一步改善了SMFC的能量输出,对以后的理论研究具有重要的指导意义。

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1 引言

1.1微生物燃料电池研究背景

1.2 微生物燃料电池构造及原理

1.3 微生物燃料电池常用电极材料

1.4海底沉积物微生物燃料电池

1.5 本课题的研究内容、目的及意义

2 实验设备及材料和分析测试方法

2.1 实验所需原料和试剂

2.2 所用仪器设备

2.3 性能测试表征方法

3 FePc/MWCNTs复合材料改性阳极在SMFC中的性能研究

3.1引言

3.2 实验部分

3.3实验结果讨论部分

3.4 本章小结

4 MWCNTs/PANI改性阳极在SMFC中的性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3实验结果讨论部分

4.4 本章小结

5 PANI/MnO2复合材料改性阳极在SMFC中的性能研究

5.1引言

5.2 实验部分

5.3实验结果讨论部分

5.4本章小结

6结论

6.1本论文主要结论

6.2 实验主要创新点

6.3 有待开展的下一步相关工作

参考文献

致谢

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