石墨烯/TNAs光电极制备及其光催化降解甲草胺性能研究

摘要

随着除草剂在农业中的广泛应用,其造成的污染日益严重,通过食物链积累和污染地表水等多种途径危害人类健康。由于其性质稳定、可生化性差,传统工艺对于除草剂的去除具有局限性。基于TiO2纳米管阵列(TNAs)的光催化技术对除草剂的去除展现出独特的优势。本文在TNAs的基础上进行了石墨烯掺杂,制备了石墨烯/ TNAs光电极,选取甲草胺为目标污染物,研究了不同因素对光催化降解过程的影响。
　　通过阳极氧化法和电化学沉积法制备了石墨烯/TNAs光电极,利用扫描电镜、拉曼光谱、红外光谱、紫外-可见漫反射吸收光谱、X射线衍射、Zeta电位和电化学工作站对石墨烯/TNAs光电极的结构性能进行分析。考察了不同制备条件对石墨烯/TNAs光电极光催化性能的影响,优化了制备条件为电极间距2cm,氧化石墨烯浓度80mg/L,沉积电压2V,还原时间2min。
　　对比了石墨烯/TNAs和TNAs光电极光催化降解甲草胺的效果,发现掺杂石墨烯的TNAs对甲草胺的去除效果更好。考察了降解时间、甲草胺初始浓度、初始pH值、光源距离和干扰离子对石墨烯/TNAs光电极光催化降解甲草胺效果的影响,发现随着初始浓度、pH值和光源距离的增大,光电极对甲草胺的去除速率逐渐降低,干扰离子对降解过程的影响并不显著。对石墨烯/TNAs光电极降解甲草胺的稳定性进行了测试,结果表明电极降解稳定性良好,重复使用15次后对甲草胺的降解率依然在99％以上。建立了甲草胺降解的动力学方程,确定了相关动力学参数,在不同初始浓度、pH和光强条件下,石墨烯/TNAs光电极对甲草胺的降解过程都符合准一级动力学模型。
　　结合总有机碳和荧光光谱的分析结果,对石墨烯/TNAs光电极光催化降解甲草胺的机理进行了初步研究。结果表明羟基自由基对甲草胺的氧化去除是光电极光催化降解甲草胺的重要机制。石墨烯/TNAs光电极在光照下产生羟基自由基的能力要优于TNAs光电极。在150W氙灯辐照1h的情况下,石墨烯/TNAs光电极和TNAs光电极对甲草胺的TOC去除率能达到64.63%和55.29%。

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1. 绪论

1.1 除草剂污染的来源及危害

1.2 除草剂污染的治理技术研究现状

1.3 TiO2光催化法研究进展

1.4 TiO2纳米管研究进展

1.5 研究目的和内容

2. 实验方法

2.1 TNAs及石墨烯/TNAs光电极的制备

2.2 光催化反应实验方法

2.3 光电极表征及分析方法

2.4 甲草胺降解过程机理分析方法

3. 石墨烯/TNAs光电极的制备及表征

3.1 引言

3.2 制备氧化石墨的表征分析

3.3 石墨烯/TNAs光电极表面形貌分析

3.4 石墨烯/TNAs光电极的晶型结构分析

3.5 石墨烯/TNAs光电极的拉曼光谱分析

3.6 石墨烯/TNAs光电极的红外光谱分析

3.7 石墨烯/TNAs光电极的光吸收性能分析

3.8 石墨烯/TNAs光电极的光电性能分析

3.9 石墨烯/TNAs光电极的Zeta电位分析

3.10 本章小结

4. 石墨烯/TNAs光电极光催化性能的研究

4.1 引言

4.2 电极间距对石墨烯/TNAs光电极催化性能的影响

4.3 氧化石墨烯浓度对石墨烯/TNAs光电极催化性能的影响

4.4 还原电压对石墨烯/TNAs光电极催化性能的影响

4.5 还原时间对石墨烯/TNAs光电极催化性能的影响

4.6 本章小结

5. 石墨烯/TNAs光电极光催化降解甲草胺研究

5.1 引言

5.2 不同因素对石墨烯/TNAs光电极降解甲草胺效果的影响

5.3 石墨烯/TNAs光电极光催化降解甲草胺的动力学研究

5.4 石墨烯/TNAs光催化降解甲草胺机理初步研究

5.5 本章小结

结论

参考文献

致谢

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