2012-2013年胶州湾溶解有机氮的外源输入、时空分布和生物可利用性研究

摘要

自上世纪70年代末以来,随着青岛市社会经济的高速发展,陆源污染物排放总量不断增加,富营养化已成为胶州湾海域最严重的环境问题之一,氮污染是导致胶州湾海域富营养化的关键因子。目前,关于胶州湾氮污染物的来源、构成和分布的研究侧重于溶解无机氮(DIN),而忽视了溶解有机氮(DON)对胶州湾氮污染的贡献。实际上,近海水环境中,溶解有机氮(DON)是营养物质循环的一个重要环节,不仅可以与无机氮之间相互转化,而且是一类潜在的可被生物利用的重要营养源。因此客观、准确的认识不同季节胶州湾溶解有机氮的分布特征、生物可利用性及外源溶解有机氮的输入,对于胶州湾溶解有机氮的生物地球化学过程具有重要意义。
　　本文根据2012年7月、8月、11月以及2013年3月和5月期间在胶州湾进行关于 DON及其中尿素(U rea)、总溶解态氨基酸(DTAA)的入湾河流和公共污水处理厂直排口与海上大面分布的同步调查,确定了不同季节胶州湾 DON及其中 Urea和 DTAA等具有高生物可利用性组分的陆源输入,比较分析了不同季节胶州湾海水中 DON及其中 Urea和 DTAA的时空分布特征,并以 Urea和 DTAA在 DON中占比、氨基酸降解指数(DIAA指数)为指标,结合同步调查的水文、化学和生物参数,探讨了不同季节胶州湾 DON的来源、生物降解性和生物可利用性特征及其影响因素。论文主要研究结果如下:
　　1、比较分析了不同季节环胶州湾河流入海口和公共污水处理厂直排口中DON及其中 Urea和 DTAA含量和组成,估算了不同季节 DON及其中 Urea和DTAA的输入通量。
　　(1)不同季节环胶州湾河流入海口和污水处理厂排污口 DON及其中 Urea和 DTAA含量和组成有较大差异。其中,入海河流 DON、尿素和氨基酸含量分布在16.72~1385.80μmol/L,1.93~19.50μmol/L和0.05~8.39μmol/L,在 DTN中平均占比分别达45.47％、1.25%和0.30%。入湾公共污水处理厂出口 DON、Urea和 DTAA含量分布在8.95~3177.68μmol/L,1.37~15.91μmol/L和0.30~22.39μmol/L,在 DTN中的平均占比分别达到22.94%、0.58%和0.54%。
　　(2)通过河流和公共污水处理厂输入到胶州湾的 DON及其中的 Urea和DTAA年输入量分别为2.03×108mol、7.28×106mol和2.65×106mol,在 DTN年输入量中的占比分别达到28.15%、1.01%和0.37%。从输入源来讲,入湾河流为主要的陆源输入方式。对于 DON,3月输入量通量最高,5月输入通量最低;对于 Urea,7月输入通量最高,3月输入通量最低;而对 DTAA,5月输入通量最高,3月输入通量最低。
　　2、依据2012年7月~2013年5月在胶州湾进行的5次大面调查数据,分析不同季节,特别是强降雨前后胶州湾海水中 Urea、DTAA、DON分布特征。
　　(1)不同季节胶州湾表层海水中 DON、Urea和 DTAA空间分布具有明显差异。整体而言,胶州湾东北部 DON、Urea和 DTAA含量高于其他海域,个别季节某些区域会出现斑块状高值区。
　　(2)胶州湾 DON、Urea和 DTAA平均值具有明显的季节变化特征。5月和11月较高,7月和3月较低;Urea平均值3月和5月较高,7月和11月较低;DTAA平均值5月和7月较高,而11月和3月较低,不同季节 DTAA的组成中优势氨基酸均都包含苏氨酸(Thr)、甘氨酸(Gly)、天冬氨酸(Asp)以及谷氨酸(Glu)。
　　(3)不同季节胶州湾海水中 DON、Urea和 DTAA的来源和时空分布的影响因素不同。其中,陆源输入对2012年8月和2012年11月胶州湾表层海水中DON的分布具有显著影响,其他季节胶州湾海水中 DON分布则受陆源输入及及其在海域生物地球化学过程的综合影响。另外,陆源输入是2012年7月和2012年11月 Urea的重要来源,而胶州湾海水中 DTAA的分布则受陆域输入和海域生物地球化学过程共同影响。
　　3、以 Urea和 DTAA之和在 DON中的占比为指标,分析了胶州湾不同季节DON的生物可利用性;并以氨基酸降解指数(DIAA)为指标,评价了不同季节DON的生物降解性。
　　(1)胶州湾不同海域表层海水 DIAA值差异较大,分布在-2.18~1.88之间,不同季节均呈现不均匀的斑块状分布,表明胶州湾表层海水 DON的生物降解性具有显著空间差异性。
　　(2)(Urea+DTAA)/DON分析结果表明,不同季节胶州湾海水中 DON的生物可利用性具有显著差异,(Urea+DTAA)/DON平均值在3月最大,达38.12±27.35%,7月最低,为11.19±5.14%。胶州湾 DON具有较高的生物可利用性,其对浮游植物的生长促进作用不容忽视。

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前言

1 文献综述

1.1 海洋中溶解有机氮的组成

1.2 海水中溶解有机氮的分布特征

1.3 海水中溶解有机氮的生物地球化学过程

1.4 溶解有机氮的生物可利用性

1.5 胶州湾概况及溶解有机氮研究现状

1.6 研究意义、研究目的和研究方法

2 实验材料和方法

2.1 研究区域

2.2 样品采集与分析

3 不同季节胶州湾溶解有机氮输入通量

3.1 不同季节胶州湾溶解有机氮陆源输入浓度变化

3.2 不同季节胶州湾陆源溶解有机氮的输入通量

3.3 小结

4 胶州湾海水中溶解有机氮时空分布特征

4.1 不同季节胶州湾海水中溶解有机氮的分布特征及影响因素

4.2 胶州湾海水中尿素的季节分布特征

4.3 胶州湾海水中氨基酸的季节分布特征

4.4 小结

5 胶州湾海水中溶解有机氮的生物降解和生物可利用性分析

5.1 基于氨基酸降解指数的胶州湾溶解态有机氮的生物降解性分析

5.2 胶州湾溶解有机氮的生物可利用性

5.3 小结

6 结论

6.1 论文主要结论

6.2 论文的特色与创新

参考文献

致谢

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