基于几种二维材料增强特性的光纤及SERS传感器的研究

摘要

2004年曼切斯特大学Geim小组用胶带剥离法成功分离出单原子层的石墨材料——石墨烯（graphene），二维材料得以提出。石墨烯突出的特点是单原子层二维蜂窝状晶格结构的碳质材料，高载流子迁移率106 cm2V?1s?1、线性能谱、强度高，较高的比表面积2630m2g?1，引起了人们极大的兴趣。氧化石墨烯（GO）是用强氧化剂将天然晶质石墨进行氧化后再进行剥离，使石墨烯表面产生大量含氧官能团一种材料，氧化石墨烯具有优良的生物亲和性和化学稳定性。作为类石墨烯材料，二硫化钼与石墨烯有明显的相似性，由三个原子层构成，每个S原子与3个Mo原子成键，每个Mo原子与6个S原子成键，同样具有大的比表面积，在纳米电子、光电材料、能量收集等领域显示出了巨大应用潜能。相比于石墨烯，二硫化钼更容易进行生物修饰，使其在生物传感器当中应用更广泛。同时二硫化钼还拥有较高的透光性、化学稳定性，高生物亲和性，低温生长等优点。 本文基于二维材料二硫化钼、石墨烯及氧化石墨烯的独特传感特性，制作了基于二硫化钼的U+锥型光纤倏逝波生物传感器，基于石墨烯/银纳米颗粒的U型塑料光纤表面等离子体共振传感器和基于氧化石墨烯/银纳米颗粒/铜膜/金字塔硅的高性能拉曼增强基底。 （1）我们制作了基于二硫化钼的U+锥型光纤倏逝波生物传感器，多模石英光纤经过光纤熔融拉锥机加工成锥型，然后使用丁烷蜡烛加热弯成U型结构。二硫化钼薄膜通过前驱体四硫代钼酸铵的热分解生长在光纤表面。我们证明了二硫化钼可以应用在倏逝波传感器当中，同时基于U+锥型光纤比U型的光纤倏逝波生物传感器拥有更高的灵敏度。该传感器在检测乙醇溶液时的灵敏度为0.34（ΔA/ΔC），它具有良好的灵敏度、线性度、检测的重复性和稳定性。同时本传感器在检测腺苷溶液中也展示出了良好的性能，这些工作表明，该传感器在生物传感领域有巨大的潜力。 （2）我们制作了基于石墨烯/银纳米颗粒的U型塑料光纤表面等离子体共振传感器，首先一层不连续的银膜沉积在U型塑料光纤表面，然后银膜上覆盖一层由聚乙烯醇，石墨烯和银纳米颗粒组成的包层，我们收集了该传感器在折射率范围为1.330-1.3657的乙醇溶液中的透射率光谱，计算出了该传感器的灵敏度为700.3nm/RIU。通过实验我们证明了石墨烯能够增强传感器的灵敏度，延缓银颗粒的氧化过程从而保持传感器的稳定。同时该传感器在检测葡萄糖溶液中也显示了较好的灵敏度和线性度。此项工作展示了该传感器在生物传感领域有巨大的潜力。 （3）我们用低成本和简单的方式制作了一个基于氧化石墨烯/银纳米颗粒/铜膜/金字塔硅（GO/AgNPs/PCu@Si）的新颖的SERS基底。氧化石墨烯（GO）由于表面存在含氧官能团，具有优良的生物亲和性和化学稳定性，可以明显提高金属-石墨烯/分子的结合力，抑制荧光背景，提高拉曼/荧光信噪比。用 R6G 作为探针分子，GO/AgNPs/PCu@Si基底展现出了高灵敏度、线性度和稳定性，R6G的检测浓度可以低到10-15M，同时我们也用理论模拟证实了该基底的高SERS性能，电场增强不只是形成与银颗粒之间，也在银颗粒和铜膜之间产生。同时，该基底在亚甲基蓝（MB）和结晶紫（CV）的拉曼检测中也展现了良好的性能。这项工作提供一个新颖实用的方法有助于SERS在医学领域、食品安全与生物技术的应用。

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