3,3’-二氯联苯胺分子印迹整体柱的识别性能研究

摘要

整体柱是采用原位聚合的方法制备得到的整体、连续的柱体，又称连续床。近几年整体柱技术愈来愈受到人们的重视。整体柱技术的出现使分子印迹技术的发展又进一步，模板分子可直接在整体柱的制备过程中使用，免去了传统制备方法中的磨碎等步骤简化了制备方法且提高了重复性。分子印迹整体柱结合分子印迹技术和整体柱技术的优势，扩展了两种技术的研究领域，而且增加了原有技术的实用性。分子印迹整体柱技术吸引了许多学者的研究，并正在高速发展。
　　 多氯联苯(Polychlorinated biphenyls，PCBs)是一类人工合成的广泛存在于生物圈的持久性有机污染物(Persistent organic pollutants，POPs)，其分子结构为联苯苯环上的氢原子被氯原子取代而形成。3，3'，二氯联苯胺(3，3'-dichlorobenzidine，DCB)是生产联苯胺黄和永固橘黄等不可替代的原料。DCB是动物致癌物质，可诱导大鼠、小鼠、仓鼠及狗等多种动物发生肿瘤，对人为可疑致癌物。对环境有危害，对水体可造成污染。DCB作为永久性有机污染物，易挥发性使得其污染途径及危害成为关注的焦点。因此，明确DCB的环境行为，准确检测环境中DCB的残留，对消除其危害极为重要。
　　 目前，常用的DCB检测方法有紫外分光光度法、高效液相色谱法。但这些方法前处理过程复杂，且成本较高。分子印迹聚合物(MIP)整体柱制备方法简单，选择性好且成本低，在色谱分离、固相萃取等方面得到了广泛的应用。用原位聚合法制备分子印迹整体柱已有许多报道，但这些报道多数使用有机溶剂作为致孔剂，对强极性有机化合物的识别受到一定限制。本研究选用离子液体为致孔剂可克服上述的缺点，制备了DCB的分子印迹整体柱对模板分子DCB表现为较高的选择性。本文做了如下研究内容:
　　 1.以3，3'，二氯联苯胺为模板分子，甲基丙烯酸为功能单体，偶氮二异丁腈为引发剂，乙二醇二甲基丙烯酸酯作为交联剂，1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐离子液体为致孔剂，乙腈和氯仿混合溶液为溶剂，合成了3，3'-二氯联苯胺分子印迹整体柱。
　　 2.考察了3，3'-二氯联苯胺分子印迹整体聚合物的结合性质及其在3，3'-二氯联苯胺分子聚合物上的选择性分离富集特性。

目录

声明

符号说明

摘要

1 引言

1．1 分子印迹技术的发展史

1．1．1 分子印迹的起源

1．1．2 共价的印迹

1．1．3 非共价的印迹

1．1．4 共价与非共价印迹的杂化体系法

1．2 分子印迹技术原理

1．2．1 分子印迹技术的基本原理

1．2．2 分子印迹技术的分类

1．3 分子印迹聚合物的合成

1．3．1 实验设计过程

1．3．2．印迹体系的选择

1．3．3 聚合方法

1．4 分子印迹整体柱

1．5 论文研究内容及意义

2 材料与方法

2．1 试剂与仪器

2．2 紫外光谱的测定

2．3 中性模板分子DCB的制备

2．4 DCB分子印迹聚合物

2．4．1 本体聚合法制备DCB分子印迹聚合物

2．4．2 印迹聚合物的吸附动力学研究

2．4．3 聚合物的吸附等温线

2．5 DCB分子印迹整体柱的制备

2．5．1 整体柱的表面结构观察

2．5．2 色谱实验

2．6 标准工作液配制及样品的前处理

2．6．1 DCB制备用液配制

2．6．2 DCB标准液配制

2．6．3 测吸附等温线溶液配制

2．6．4 吸附动力学研究用液配制

2．6．5 测结合常数用液配制

2．6．6 样品的前处理

3 结果与讨论

3．1 整体柱的表面结构观察

3．2 模板分子与功能单体的相互作用

3．3 印迹聚合物的吸附动力学研究

3．4 聚合物的等温吸附曲线分析

3．5 印迹聚合物的Scatchard分析

3．6 分子印迹整体柱印迹效应和识别性能评价

4 结论

参考文献

论文的主要创新点

致谢

攻读学位期间完成论文情况