金属氧化物纳米复合材料的制备及在检测H2O2中的应用

摘要

过氧化氢广泛存在于化工生产过程中，充当反应物或中间产物的角色，对其快速有效的定量检测可以间接得到各种目的产物的浓度，故在环境检测、食品加工等领域快速、准确地检测过氧化氢含量显得尤为重要。同时，过氧化物酶模拟酶作为天然酶的替代物，由于其较好的稳定性、设计弹性以及特异的选择性和催化活性掀起了研究的热潮。特别地，在金属氧化物纳米材料中，具有良好的磁性及低毒性的Fe3O4和具有较好生物相溶性的稀土金属氧化物CeO2在科研和实际应用中早已成为炙手可热的材料。然而单纯的金属氧化物纳米材料作为过氧化物模拟酶，存在诸如分散不均匀、易团聚等致使催化活性降低的缺陷。为了解决这一问题，我们选择了具有层状的、比表面积大且吸附性较好的无机载体（蒙脱土（MMT））和具有光热稳定性好、荧光产率高的有机光敏功能材料（N,N-二羧甲基苝二酰亚胺，统称“苝二酰亚胺（PDI）”）分别对二氧化铈和四氧化三铁磁性纳米粒子进行修饰以提高其催化活性，来达到快速、高效检测过氧化氢的目的。
　　本论文的主要工作：
　　1、两种纳米复合材料的制备：采用两步法合成了PDI-Fe3O4及一步法合成了CeO2-MMT纳米复合材料，并通过X-射线粉末衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、透射电子显微镜（TEM）等仪器对所合成的纳米复合材料进行了表征。
　　2、模拟酶性质研究：选择3,3’,5,5’-四甲基联苯胺（TMB）作为模拟酶催化底物，研究复合纳米材料作为模拟酶的催化活性。考察了反应条件pH、温度、过氧化氢浓度、纳米材料浓度对催化活性的影响，并通过米氏方程的双倒数方程求得了纳米复合材料对H2O2和TMB的米氏常数。研究了纳米复合材料检测过氧化氢的线性范围及检测限，并结合葡萄糖氧化酶，含PDI-Fe3O4纳米复合材料的体系可以很好地用于葡萄糖的检测。含CeO2–MMT的体系用于酸奶中过氧化氢的检测。
　　3、反应机理：使用荧光探针对苯二甲酸探讨了纳米复合材料催化的反应机理，发现PDI-Fe3O4的催化活性源于电子转移，而CeO2–MMT的催化活性属于羟基自由基机理。

目录

声明

1 绪 论

1.1 过氧化氢测定方法

1.2 过氧化物酶发展

1.3 金属氧化物纳米材料

1.4 N,N-二羧甲基苝二酰亚胺简介及应用

1.5 蒙脱土的简介及应用

1.6 选题意义及研究内容

2 PDI功能化的Fe3O4纳米复合材料的制备及其过氧化物模拟酶研究

2.1 引言

2.2 试剂和仪器

2.3 实验方法与原理

2.4 结果与讨论

2.5 本章小结

3 蒙脱土负载的二氧化铈纳米复合材料的制备及其过氧化物模拟酶研究

3.1 引言

3.2 试剂和仪器

3.3 实验方法与原理

3. 4 结果与讨论

3.5本章小结

参考文献

结论

硕士期间研究成果

致谢

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