多孔空心碳球的结构设计及其在超级电容器中的应用

摘要

多孔空心碳球具有独特的的空心结构、较大的比表面积和良好的导电性，在作为超级电容器的电极材料时表现优异。对多孔空心碳球的合成设计、表面修饰及官能团化是当前研究的热点，本论文以三聚氰胺甲醛树脂为模板，通过高温碳化核-壳结构的酚醛树脂-密胺树脂复合材料制备了多孔空心碳球材料，系统地研究了溶剂、模板、元素掺杂对碳球材料的结构、形貌及性能的影响，并对所制备的碳球材料均进行了电化学测试。具体内容如下：
　　(1)在醇水体系中，以密胺树脂小球作为模板，间苯二酚甲醛树脂作为碳前驱体制备了具有可调表面形貌的氮掺杂空心碳球。得到的氮掺杂空心碳球粒径为800nm，并且分散性良好，通过提高乙醇浓度，氮掺杂空心碳球的表面由光滑变为粗糙、皱褶最终凹陷。制备的氮掺杂空心碳球氮掺杂量为3.99-4.83%，具有双介孔结构，比表面积为265-405m2g-1，孔容为0.18-0.29cm3g-1。其作为超级电容器电极材料具有高电容、优异的倍率性能和循环寿命。
　　(2)以三聚氰胺甲醛为模板，以F127为表面活性剂，3-氨基酚甲醛树脂为碳前体，制备了具有有序介孔结构的氮掺杂空心结构碳球。F127也是三聚氰胺甲醛球的尺寸控制剂。制备的碳球分散均匀，粒径大小可调，从500nm到1600nm，碳球壳厚度从90nm到290nm。800nm粒径的碳球上显示出良好的电化学储能特性，如高表面积657m2g-1、有序介孔结构和高氮掺杂(5.33%)。由于其良好特性的协同效应，在三电极系统中，碳球显示较高的电容（电流密度0.5A g-1时181F g-1；20A g-1时145F g-1）以及优越的稳定性（在5000个循环后92%电容保持率）。在对称固态超级电容装置中，电离密度为0.5A g-1时，电容为162F g-1，5000次循环后，电容损失仅为9%。
　　(3)以密胺树脂小球为模板，三聚氰胺作为氮源，间苯二酚甲醛树脂作为碳前驱体制备高氮掺杂的空心碳球，研究了氮掺杂对空心碳球的形貌结构以及电化学性能的影响。实验制备的空心碳球的氮掺杂量达到5.4%,碳球的比表面积为550m2g-1，电流密度为0.5A g-1时的电容量为148F g-1。并且制备的碳球电极材料具有很好的倍率性能与循环稳定性能，在电流密度从0.5A g-1增加到20A g-1后，电容保持率达到60%，5000个循环后，电容损失仅为6%。

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ABSTRACT

Contents

1 绪论

1.1 引言

1.2 超级电容器的概述

1.3 多孔碳电极材料概述

1.4 本文的研究意义以及主要研究内容

2 实验试剂、仪器以及表征方法

2.1 引言

2.2 实验试剂

2.3 实验主要设备及测试仪器

2.4 材料表征方法

2.5 电化学性能表征方法及原理

2.6 三电极电解池的制备及其测试

2.7 两电极固态超级电容器的制备及其测试

3.1 引言

3.2 不同浓度乙醇溶剂中多孔空心碳球的制备

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

4 多孔空心碳球的尺寸调控及其电化学性能

4.1 引言

4.2 不同尺寸模板条件下多孔空心碳球的制备

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

5 多孔空心碳球的元素掺杂及其电化学性能

5.1 引言

5.2 氮元素掺杂的多孔空心碳球的制备

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

6 结论与展望

参考文献

致谢

在校期间研究成果