铝合金异质核团簇的从头算研究

摘要

该文阐述了软件程序包GAUSSIAN98的基本原理智理论基础.利用GAUSSIAN98从理论上解释了铝合金中异质形核团簇的基态结构单元与材料性质之间的密切联系.由于起细化作用的形核粒子具有短程有序,长程无序的特殊结构,该文着眼于实验事实,建立短程有序的化学模型,通过较高水平的量子化学计算,对目前实验中难以解释的或争论的问题进行研究.用abinitio分子轨道HF方法、MP2方法和密度泛函（DFT）方法对Al-Ti-B中间合金主要形核粒子TiB<,2>和AlB<,2>各种可能的几何构型分别进行全优化,得到其稳定的几何构型和电子结构.根据Al-Ti-C合金中形核粒子的弥散性特点、Ti和C间存在较强的化学作用的实验事实,选择TiC,Ti<,2>C,TiC<,2>,Ti<,2>C<,2>原子簇作为局域结构的计算模型.用密度泛函（DFT）B3LYP方法对Al-Ti-C中间合金中Ti-C局域结构各种可能的几何构型分别进行全参数优化并用较大基组对其进行了能量计算,得到其稳定的几何构型、电子结构及其簇内电荷转移情况.根据过共晶Al-Si合金Al-P变质剂中形核核心的弥散性特点及遗传特性、Al和P间存在较强的化学作用的实验事实,选择原子簇AlP<,m=1～4>、Al<,2>P<,m=1～4>、Al<,3>P<,2>、Al<,4>P<,4>作为局域结构的计算模型.用密度泛函（DFT）B3LYP方法对异质形核剂Al-P局域结构的各种可能的几何构型分别进行全参数优化,得到其稳定的几何构型、电子结构及其簇内电荷转移情况.

目录

摘要

Abstract

1.绪论

1.1选题的意义

1.2团簇科学的基本概念、研究现况与展望

1.2.1团簇的分类与基本性质

1.2.2金属团簇

1.2.3金属团簇的电子性质

1.2.4电子和原子结构双稳团簇

1.3 Gaussian程序包发展状况

1.3.1计算方法的发展

1.3.2背景知识——量子化学

1.4参考文献

2.Gaussian 98理论

2.1基本原理

2.1.1 Schrodinger方程简介

2.1.2微扰和变分

2.1.3全同粒子与Pauli原理

2.1.4分子轨道理论-Born-Oppenheimer近似

2.1.5 Roothaan方程

2.1.6单电子近似

2.1.7价电子近似与模型势方法

2.1.8 HF-SCF方法

2.1.9电子相关与POST-SCF方法

2.1.10密度泛函理论

2.2计算方法

2.2.1从头算方法(ab initio)

2.2.2半经验的计算方法

2.3计算基组

2.3.1 LCAO(Linear Combination of Atomic Orbital)

2.3.2 STO(Slater tYpe Orbital)

2.3.3 Gaussian Function(Gauss Type Orbital)(GF or GTO)

2.4参考文献

3.铝合金中异质核团簇的从头算研究

3.1 Al-Ti-B合金中TiB2和AlB2的从头算研究

3.1.1引言

3.1.2计算方法

3.1.3形核粒子TiB2、Al82的基态结构单元的从头算

3.2 Al-Ti-C合金中Ti-C的局域结构的理论研究

3.2.1引言

3.2.2模型

3.2.3计算方法

3.2.4形核粒子的局域结构的量子化学计算

3.3过共晶Al-Si合金变质剂Al-P的局域结构

3.3.1引言

3.3.2遗传的概念及评价方法

3.3.3模型

3.3.4计算方法

3.3.5原子簇AlPm=1～4、Al2Pm=1～4、Al3P2、Al4P4的优化构型和能量

3.3.6原子簇AlPm=1～4、Al2Pm=1～4、Al3P2、Al4P4中Al、P原子的电荷和电子结构

3.4参考文献

4.结论

致谢

附录