Ge基和ZnO基磁性半导体的磁性与输运研究

摘要

自旋电子学是当今凝聚态物理、信息科学及新材料等诸多领域共同关注的研究热点，它主要研究与电子的电荷和自旋密切相关的过程，包括自旋源的产生、自旋注入、自旋传输、自旋检测及自旋控制，其最终目标是实现新型的自旋电子器件。由于其引导出全新的信息处理和存储模式，大大提升信息处理的能力而具有非常广阔的应用前景。为实现自旋电子器件，首先需要在材料中产生自旋极化电流。产生自旋极化电流的方案有很多种，利用磁性半导体注入自旋极化电流就是其中主要方案之一，因此磁性半导体倍受人们关注，成为自旋电子学领域中的研究热点。 磁性半导体通常是通过对Ⅲ-Ⅴ族、Ⅱ-Ⅵ族和Ⅳ族化合物或单质半导体进行过渡族金属元素掺杂得到的。Mn掺杂GaAs是研究最多且研究最为细致的体系，其居里温度目前可达185K。其磁性源于载流子（空穴）诱导的铁磁性交换相互作用，即掺杂的Mn离子之间通过空穴为媒介产生铁磁交换作用从而产生宏观自发极化。然而，由于其居里温度仍太低而无法在室温应用。因此，寻找居里温度在室温或高于室温的磁性半导体材料成为应用研究的热点问题。理论预言，Ge基磁性半导体的居罩温度可达400K以上，ZnO基磁性半导体居里温度也可达300K以上。此外，作为半导体本身，Ge与目前成熟的Si基半导体工艺相兼容，ZnO在半导体发光材料、压电材料、透明导电膜中有着广泛的研究和应用，因此，Ge基和ZnO基的磁性半导体受到了人们极大的关注! 从目前已有研究工作来看，Ge基和ZnO基磁性半导体都普遍存在一系列亟需克服的问题，比如：样品的性质往往依赖于制备方法及生长工艺，各个样品的磁性表现不相一致，对铁磁性起源没有统一的解释等等。针对这些问题，我们将采用低温分子束外延和将样品制备成非晶相两种实验制备方法，来研究Ge基和ZnO基的磁性半导体。其中由低温分子束外延制备出的单晶样品因其在结构上的单一性和在成分上的纯净性，可以有效避免铁磁性杂质相或沉淀物对样品铁磁性来源的干扰，更有利于分析其磁性起源等问题；而非晶相的方法则是从应用角度出发，通过提高铁磁性金属元素溶解度来提高居里温度和磁化强度。本论文的工作包括制备单晶、非晶Ge基和ZnO基磁性半导体薄膜，研究其磁性和输运性质，并对其相应的磁性起源与输运机理进行探讨。论文的主要结果如下： ·我们采用超高真空下的分子束外延法低温制备了Ge1-xMnx（x=0．019，0．041，0．051，0．072，0．105）稀释磁性半导体薄膜，并研究了其磁性与输运特性。实时反射高能电子衍射图像（RHEED）和XRD测量表明Mn含量x低于0．105时，Ge1-xMnx薄膜保持单晶结构。5K下的磁滞洄线表明所有样品都具有铁磁性，此外单晶薄膜中存在很强的磁各向异性，即磁化强度在薄膜平面内和垂直膜面有很大区别，表明薄膜中存在很强的自旋轨道耦合作用。R-T曲线表明薄膜的导电性质属于半导体导电特性，并且低温区的输运符合Efros变程跃迁。Ge0．949Mn0．051薄膜的Hall效应测量结果显示其Hall效应由正常Hall效应和反常Hall效应构成。反常Hall效应表明样品的铁磁性由载流子传递。随着温度的降低，正常Hall效应的系数会发生变号。根据Emin的理论，在跃迁导电区产生Hall效应的Aharonov-Bohm环包含奇数个位时就会出现符号异常现象，考虑到样品在低温区为跃迁导电，我们认为低温时在任意分布的三个局域Mn受主中心之间的跃迁是反常Hall效应的来源，同时也是正常Hall效应变号的来源。 ·我们在三种不同导电类型（n型、本征、p型）的Ge单晶衬底上，用分子束外延法外延了Ge1-xMnx单晶薄膜，从而形成Ge1-xMnx/Ge异质结，并研究了异质结整流特性以及外加磁场对其整流特性的影响。研究表明，所有结样品都具有整流效应，其中p-n结的整流特性最好，p-p结通过的电流密度最大，而磁场对p-i结的调控最明显。此外在p-i结中观察到了正磁电阻，其值随着温度的升高在225K出现一个极大值，结合能带填充效应和磁场致使波函数收缩效应对实验结果做出较为合理的解释。 ·我们利用分子束外延设备的超高真空和样品台的低温生长环境在液氮冷却的玻璃衬底上制备了高Mn浓度的Ge1-xMnx（x=0．39，0．52，0．66，0．79）非晶磁性半导体薄膜，并研究了其磁性与输运方面的性质。所有样品在5K下的磁滞洄线表明铁磁性与顺磁性并存于样品之中。Ge0．48Mn0．52薄膜的居里温度可高达220K。在x=0．66与0．79的样品中都观察到了交换偏置现象，结合薄膜相应的结构特性，此现象可能来源于贫Mn区的铁磁性相与富Mn区和Mn11Ge8反铁磁性相之间的反铁磁交换耦合作用。样品的导电性质为半导体导电特性，在温度低于样品的居罩温度时观察到反常Hall效应，表明其铁磁性是由载流子所引起的。 ·我们用氧气等离子源辅助的分子束外延法制备了具有室温铁磁性的Co掺杂ZnO稀磁半导体单晶薄膜。实时观测的RHEED和XRD2θ扫描表明Zn1-xCoxO薄膜是单晶。透射谱和XPS测量表明Co处于Co2+的化学状态。SQUID测量结果表明Zn1-xCoxO薄膜样品具有室温铁磁性，其居里温度高于室温，其饱和磁化强度随Co掺杂量的增加而增大。结合以上实验结果可以判断样品的室温铁磁性是本征的。其磁性起源可以用束缚磁极化子模型来描述，即掺杂的CO2+以浅施主缺陷为媒介产生交换作用形成一个个磁极化子，这些磁极化子之间由于发生耦合相互作用产生了长程铁磁序，从而形成宏观铁磁性。此外，样品的导电性质为半导体导电特性。 ·我们研究了由溅射仪制得的非匀质高Fe浓度的Zn1-xFexO磁性半导体薄膜制备态与退火态的磁性以及输运方面的性质。研究表明，其磁性可以通过控制成分的不均匀性和通过快速退火来进行调制。铁磁性与顺磁性成分并存于制备态的Zn1-xFexO薄膜样品中，且在制备态的Zn0．23Fe0．77O薄膜中观察到了正的反转场，表明薄膜中近邻局域铁磁性区域有反铁磁耦合作用，这种作用是由热激发跃迁载流子所传递，其反转场的大小在110K到300K的温度区间内随温度的升高而增大。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

第一节自旋电子学简介

第二节磁性半导体简介

第三节Ge基磁性半导体的研究现状

第四节ZnO基磁性半导体的研究现状

第五节本文的研究动机和研究内容

参考文献：

第二章样品的主要制备技术与测量分析方法

第一节样品的主要制备技术

1.1分子束外延

1.2磁控溅射仪

第二节薄膜样品的结构和成分测量分析方法

2.1反射高能电子衍射(RHEED)

2.2 X射线衍射(XRD)

2.3透射电子显微镜(TEM)

2.4 X射线光电子能谱(XPS)

第三节薄膜样品的磁性测量分析方法

3.1超导量子干涉仪(SQUID)

3.2交变梯度磁强计(AGM)

第三章Mn掺杂Ge稀磁半导体的外延生长与性能研究

第一节引言

第二节Ge1-xMnx稀释磁性半导体薄膜的制备

第三节Ge1-xMnx稀释磁性半导体薄膜结构、磁性和输运性能研究

3.1结构特性

3.2磁特性

3.4输运特性

第四节小结

参考文献

第四章基于Ge1-xMnx单晶薄膜的p-n、p-i、p-p结输运性能的研究

第一节引言

第二节基于Ge1-xMnx单晶薄膜的p-n、p-i、p-p结的制备

第三节单晶Ge1-xMnx/Ge结的输运性质

第四节小结

参考文献

第五章高Mn含量的Ge1-xMnx非晶磁性半导体薄膜性能研究

第一节引言

第二节Ge1-xMnx非晶磁性半导体薄膜的制备

第三节Ge1-xMnx薄膜结构、成分、磁性及输运特性的研究

3.1结构、成分及价态

3.2磁特性

3.3输运特性

第四节小结

参考文献

第六章Co掺杂ZnO稀磁半导体的外延生长与性能研究

第一节引言

第二节Zn1-xCoxO单晶薄膜的制备过程

第三节Zn1-xCoxO单晶薄膜结构、成分、光学及室温铁磁性研究

3.1结构特性

3.2成分及化学价态特性

3.3光学特性

3.4磁性和输运特性

第四节小结

参考文献

第七章 高Fe含量Zn1-xFexO非匀质磁性半导体的性能研究

第一节引言

第二节高Fe含量Zn1-xFexO非匀质磁性半导体薄膜的制备过程

第三节 制备态与退火后的Zn1-xFexO薄膜的结构、磁性及输运特性的研究

3.1结构特性

3.2磁特性及输运特性

第四节小结

参考文献

第八章总结

致 谢

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