磁性杂质作用下共轭聚合物极化子动力学性质研究

摘要

随着有机固体在自旋电子学中的应用，与化学交叉的有机功能材料和与物理交叉的自旋电子学两个领域相结合，形成了一门新的学科—有机自旋电子学。探索有机固体在自旋电子学领域中的新应用具有重要的基础研究价值和潜在的应用背景，主要包括对有机功能材料及其相关器件中的磁场效应，自旋产生、输运、储存以及探测等新物理现象和其独特的物理机制等的研究。
　　 有机自旋电子学的研究刚刚起步，在此领域还有一些关键问题尚不清楚，例如有机磁电阻效应的微观机理以及对有机共轭聚合物内载流子自旋弛豫、电流极化演化的认识都还欠缺。与传统的无机材料相比，有机共轭聚合物具有它的特殊性，如结构上的低维特性和“软”性，且有机材料中电子—晶格相互作用很强，注入有机材料中的电子或空穴不再以扩展态的形式存在，而是与晶格形成所谓的“自陷态”或“局域元激发”，如孤子，极化子，双极化子等。这些载流子具有独特的电荷—自旋关系。因此要真正实现具有可操作性的有机自旋器件，需要对有机材料内自旋注入和输运的基本机理进行研究。
　　 有机自旋电子学研究的核心内容是如何实现对自旋信号的有效控制。在传统的有机自旋器件中，通常采用自旋注入的方式实现自旋极化。但由于铁磁金属与有机半导体的电导率存在很大差异，导致自旋注入效率低，并且无法实现自旋信号与电荷信号的分离，同时自旋注入过程需要在强磁场作用下才能完成。为了得到低能耗、高集成率的自旋电子器件，人们开始运用不需要铁磁电极以及强磁场作用的一维纳米结构实现自旋极化。利用与自旋相关的相互作用如自旋—轨道耦合等使自旋发生翻转。
　　 除此之外，杂质效应同样会对体系载流子输运产生重要影响。以往的研究中，杂质仅仅体现电荷属性，影响载流子的电荷输运;引入磁性杂质后，由于自旋自由度的引入，磁性杂质对载流子自旋输运的影响得以展开研究。关于磁性杂质对有机聚合物内载流子自旋输运的微观过程和其作用机制等的研究并不深入，因此，本论文从这一方面入手，采用非绝热动力学方法，研究聚合物链中存在磁性杂质时，极化子的动力学过程尤其是自旋的演化，对可能存在的自旋过滤，自旋极化等现象进行了讨论。具体的研究内容和基本结果如下:
　　 1.磁性杂质对有机聚合物极化子动力学过程的影响
　　 体系中磁性杂质的存在可以引起一些强关联电子现象，如量子点的电荷效应，近藤效应，库仑阻塞，自旋阻塞，偏压控制自旋极化，隧穿磁电阻等。有机体系中存在磁性杂质形成量子杂质系统(Quantumimpuritysystem，QIS)同样会产生复杂的物理现象。目前已经有一些相关实验和理论研究发现磁性杂质可以使共轭聚合物中的极化子自旋发生翻转，或实现双极化子与极化子的相互转化。本文的第三章研究了磁性杂质对有机聚合物中极化子自旋相关输运性质的影响。
　　 研究发现，磁性杂质会对极化子的自旋输运产生重要影响，使自旋发生过滤，在体系中产生自旋极化电流。与无机半导体不同，由于有机聚合物强的电子—晶格耦合，不同初始自旋极化子产生自旋过滤的势能阈值并不对称，且电子—电子相互作用会对阈值大小产生影响。
　　 2.磁性杂质在有机自旋器件中的应用
　　 目前在有机发光二极管的研究中，人们通常采用铁磁金属电极代替普通金属电极，通过调节两端电极磁矩方向实现自旋极化注入，提高和控制单态激子的产率。通过第三章的研究，我们发现磁性杂质可以使自旋发生过滤，实现自旋极化，因此我们利用磁性杂质这一重要性质，设计提出自旋有机发光二极管模型。利用两个磁性杂质取代铁磁金属电极，使聚合物两端实现极化子的自旋极化，并在两个磁性杂质中间区域得到自旋反平行的正、负电极化子的复合。研究发现，这种情况下单态激子的产率最高。