大气压脉冲介质阻挡放电模式及活性氧粒子演化机制的数值模拟研究

摘要

大气压低温等离子体在纳米制造、生物医学、环境保护等领域具有广阔的应用前景。介质阻挡放电被认为是产生大气压低温等离子体的有效途径，尤其是随着脉冲功率技术的发展，以重复脉冲电源为激励的大气压介质阻挡放电因为具有独特的优越性而备受关注。实际应用中，大气压脉冲介质阻挡放电模式的转化对于产生大面积均匀等离子体具有重要意义，但相关的研究不多。另外，在大气压介质阻挡放电中，工作气体中加入少量的氧气，所产生的等离子体中将含有大量的活性氧粒子，这些粒子在杀菌、消毒、伤口愈合以及癌症治疗中起着重要的作用，其相关机理已成为等离子体在生物医学领域应用中的研究热点。然而，由于受诊断手段的限制，在大气压脉冲介质阻挡放电这一复杂的非线性系统中，活性氧粒子的产生和消耗机理并不清楚，存在许多尚待研究的基本问题，而数值模拟将是进行这些研究的重要手段。本文采用一维流体力学模型，对大气压脉冲介质阻挡放电的模式转化，对氦氧混合气体脉冲介质阻挡放电的电特性、活性氧粒子演化的放电参数效应及机制进行了系统的模拟研究。具体研究内容和结果如下:
　　1、对大气压脉冲介质阻挡放电的辉光放电和汤生放电两种模式进行了模拟研究。模拟计算了两种放电模式的放电电压、电流随时间的变化以及放电电流密度峰值时刻电子密度、离子密度和放电间隙电场的空间分布，分析了这些分布在两种放电模式下的特征，计算研究了外加脉冲电压参数和放电结构参数对两种放电模式的影响，得到如下结果:辉光放电模式的放电电流密度比汤生放电的显著的大;放电电流密度峰值时刻，在瞬时阴极附近，空间电场发生畸变且电子密度和离子密度分别具有一个明显的峰，形成了阴极位降区，靠近瞬时阳极的较大区域电子密度和离子密度近似相等，形成等离子体区;对于汤生放电，瞬时阴极附近并未形成阴极位降区，整个放电间隙内离子密度和电子密度均较小，但离子密度比电子密度明显的大;随着电压上升率的增加，放电模式可以由汤生放电转化为辉光放电;而一定参数条件下，较大间隙的放电更容易得到辉光放电;介质板电容增大（介质板厚度减小或介电常数增加）导致介质板电压降低而放电间隙电压升高，能够引起放电模式由汤生放电向辉光放电转化;放电模式的转化是一个多参数作用的综合效应。本文给出了在其他放电参数一定时，由外加电压上升率、放电间隙宽度和介质板厚度构成的参数集对于不同放电模式的分布区域，这对于研究放电模式的参数调控具有重要意义。
　　2、模拟研究了大气压氦氧脉冲介质阻挡放电的电特性和活性氧粒子的产生以及相应的氧浓度效应。计算分析了放电电流和电压的特性，以及放电电流密度峰值时刻，带电粒子和活性氧粒子的空间分布特征。研究了大气压氦氧脉冲介质阻挡放电特征量的氧浓度效应。描述放电特性的特征量包括放电电流密度，空间电场，平均耗散功率密度，平均电子密度和平均电子温度。研究分析了主要活性氧粒子的演化机制以及这些粒子平均密度的氧浓度效应。取得了如下的结果:放电电流峰值时刻，放电间隙中带电粒子He2+和O2-的密度较其他粒子显著的大，二者几乎相等，并在放电间隙中央位置达到最大。放电电流峰值时刻的电场以及所有离子的空间分布表明，放电模式为辉光放电。活性氧粒子中，基态氧原子密度最大;氧浓度增大，使放电电流密度峰值减小，且达到峰值的时刻发生滞后位移，引起平均电子密度呈指数减小，并导致电子温度降低;基态氧原子和激发态氧分子的平均密度先增大后减小，臭氧的平均密度增大，而激发态氧原子的平均密度减小;在给定的参数条件下，使活性氧粒子密度最大的氧浓度最优值约为0.5％。
　　3、研究了外加脉冲电压参数对大气压氦氧脉冲介质阻挡放电特性、活性氧粒子平均密度以及氧浓度最优值（使活性氧粒子密度最大）的影响，得到如下结果:脉冲电压上升时间增大，使放电变弱，平均电子温度和电子密度均减小，电流密度峰值时刻阴极位降区电场幅值减小，但位降区宽度几乎不变，平均耗散功率密度降低，四种主要活性氧粒子O、SDO、O3和O(1D)的平均密度下降，氧浓度的最优值减小;脉冲电压幅值增大，使放电增强，平均电子温度和平均电子密度增加，阴极位降区电场幅值增加，位降区变窄，平均耗散功率密度和活性氧粒子的平均密度增加，氧浓度的最优值变大;不同氧浓度下，脉冲电压频率增大，使第一次放电减弱，第二次放电在约5kHz以下频率增强，之后随频率减弱，对电子密度和电场的影响均很小，但电子温度降低，活性氧粒子的平均密度均减小。此外，氧浓度最优值随电压频率发生变化。
　　4、研究了放电结构参数对大气压氦氧脉冲介质阻挡放电特性、活性氧粒子平均密度以及氧浓度最优值的影响，得到如下结果:介质板厚度增大，使放电变弱，平均电子温度和平均电子密度均减小，电流密度峰值时刻阴极位降区电场幅值减小、位降区变宽，平均耗散功率密度减小，活性氧粒子O、SDO、O3和O(1D)的平均密度降低，但对氧浓度最优值的影响不大，基本上保持在0.5％;相对介电常数增大，使放电增强，平均电子温度升高，平均电子密度增大，阴极位降区电场幅值增加、位降区变窄，平均耗散功率密度和活性氧粒子的平均密度增加，氧浓度的最优值基本上保持在0.5％;放电间隙宽度增大，放电电流密度峰值以及平均电子温度和平均电子密度均呈先增大后减小的规律，平均耗散功率密度减小，活性氧粒子的平均密度在不同氧浓度下均减小，氧浓度最优值减小。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 大气压低温等离子体及其应用

1．2 气体放电模式

1．2．1 汤生放电

1．2．2 辉光放电

1．2．3 细丝放电

1．2．4 弧光放电

1．2．5 大气压气体放电模式的转换

1．3 低温等离子体中的活性成分及其作用

1．4 大气压脉冲介质阻挡放电的研究现状

1．4．1 大气压介质阻挡放电

1．4．2 大气压脉冲介质阻挡放电

1．5 放电仿真模型概述

1．5．1 流体模型

1．5．2 其他模型简介

1．6 论文主要内容安排

第二章 大气压脉冲介质阻挡放电模式研究

2．1 放电模型描述

2．1．1 放电结构模型

2．1．2 放电理论模型

2．1．3 数值计算方法

2．2 大气压脉冲介质阻挡放电两种模式

2．2．1 模型验证

2．2．2 两种放电模式的特性

2．3 大气压脉冲介质阻挡放电模式的参数效应

2．3．1 改变电压上升率

2．3．2 改变放电间隙宽度

2．3．3 改变介质板电容参数

2．4 放电运行参数综合效应

2．5 本章小结

第三章 大气压脉冲介质阻挡放电特性和氧浓度效应

3．1 大气压脉冲介质阻挡放电特性

3．1．1 计算模型

3．1．2 模型验证

3．1．3 带电粒子和电场的空间分布特征

3．1．4 活性氧粒子(ROS)的空间分布

3．2 放电特性的氧浓度效应

3．2．1 电流密度和电场

3．2．2 平均电子密度和平均电子温度

3．2．3 平均耗散功率密度

3．3 活性氧粒子的演化机制和最优值

3．3．1 激发态氧原子的演化

3．3．2 基态氧原子的演化

3．3．3 臭氧的演化

3．3．4 激发态氧分子的演化

3．3．5 活性氧粒子的最优值

3．4 本章小结

第四章 放电特性和活性氧粒子的脉冲电压参数效应

4．1 外加脉冲电压上升时间对放电特性和活性氧粒子密度的影响

4．1．1 外加脉冲电压上升时间对放电特性的影响

4．1．2 外加脉冲电压上升时间对平均耗散功率密度和活性氧粒子密度的影响

4．1．3 外加脉冲电压上升时间对氧浓度量优值的影响

4．2 外加脉冲电压幅值对放电特性和活性氧粒子密度的影响

4．2．1 外加脉冲电压幅值对放电特性的影响

4．2．2 外加脉冲电压幅值对平均耗散功率密度和活性氧粒子密度的影响

4．2．3 外加脉冲电压幅值对氧浓度量优值的影响

4．3 外加脉冲电压频率对放电特性和活性氧粒子密度的影响

4．3．1 外加脉冲电压频率对放电特性的影响

4．3．2 外加脉冲电压频率对平均耗散功率密度和活性氧粒子密度的影响

4．3．3 外加脉冲电压频率对氧浓度量优值的影响

4．4 本章小结

第五章 放电特性和活性氧粒子的放电结构参数效应

5．1 介质板厚度对放电特性和活性氧粒子密度的影响

5．1．1 介质板厚度对放电特性的影响

5．1．2 介质板厚度对平均耗散功率密度和活性氧粒子密度的影响

5．1．3 介质板厚度对氧浓度量优值的影响

5．2 相对介电常数对放电特性和活性氧粒子密度的影响

5．2．1 相对介电常数对放电特性的影响

5．2．2 相对介电常数对平均耗散功率密度和活性氧粒子密度的影响

5．2．3 相对介电常数对氧浓度量优值的影响

5．3 放电间隙宽度对放电特性和活性氧粒子密度的影响

5．3．1 放电间隙宽度对放电特性的影响

5．3．2 放电间隙宽度对平均耗散功率密度和活性氧粒子密度的影响

5．3．3 放电间隙宽度对氧浓度量优值的影响

5．4 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 主要成果和结论

6．2 工作展望

参考文献

致谢

攻读博士学位期间发表的学术论文和参加的科研工作