改性g-C3N4的制备及其光降解甲基橙性能的研究

摘要

石墨相氮化碳(g-C3N4)自2009年首次被发现在可见光下卓越的产氢性能以来，便作为一种非金属催化剂迅速成为有机污染物降解的研究热点。尽管g-C3N4在太阳能转化上有很大的发展潜力，但是其较低的比表面积(＜10 m2 g-1)、较高的光生电子空穴复合效率严重制约了它的催化活性，导致其光催化性能较低。
　　为了解决这一问题，研究者们主要提出了以下两种解决方案。第一，构建高级纳米结构，尤其是构建有序介孔结构，可提高材料对分子的吸附作用，缩短活性物种从体相转移到材料表面的扩散路程。第二，将氧化石墨烯、金属氧化物引入与g-C3N4进行二元或者三元掺杂。
　　受到此些方法的启发，我们构建并制备了有序介孔氮化碳ompg-C3N4（高级g-C3N4纳米结构）和g-C3N4/WO3复合物（复合半导体），并将其应用到甲基橙的可见光降解中，同时我们对所制备的材料进行表征并提出了甲基橙降解的机理。具体研究内容如下:
　　1.ompg-C3N4的制备及卓越的光降解甲基橙性能
　　采用一种绿色、无助溶剂辅助的纳米浇铸法，以双氰胺取代剧毒的单氰胺为前躯体，制备了有序介孔氮化碳材料ompg-C3N4。通过控制DCDA/SBA-15的质量比，得到一系列的介孔氮化碳材料。实验表明，当质量比控制在2时可以得到最佳结构的ompg-C3N4即CN2，其光催化性能也达到最佳。为了评价样品的光催化性能，在可见光下，以20 ppm的偶氮染料甲基橙溶液作为模拟有机污染物，对样品进行可见光催化降解实验。结果表明，ompg-C3N4的降解速率常数为块体g-C3N4的30倍。ompg-C3N4显示出卓越的光催化性能的原因主要归结于材料内部的介孔结构，可以加速染料分子的吸附，缩短了光生载流子从体相转移到表面的路径，进而抑制了光生载流子的分离，因此光催化性能得到明显的提高。
　　2.可见光下g-C3N4/WO3增强的光降解甲基橙催化性能
　　我们通过一种简单但是高效的煅烧方法制备了WO3改性的g-C3N4(g-C3N4/WO3)复合物，实验结果表明其在可见光下具有高效催化性能。本实验对制备的催化剂进行了XRD、TEM、FTIR、紫外可见漫反射光谱及光电流表征。实验采用甲基橙为降解对象，对所制备的一系列g-C3N4/WO3复合物的光催化性能进行了评价。在所有的催化剂中，只有g-C3N4/WO3(26.8％)材料达到了最佳的降解效果，其降解速率常数分别是g-C3N4和WO3的8.4倍和13.5倍。其卓越的光催化性能主要归结于g-C3N4和WO3的协同作用，换而言之，g-C3N4和WO3界面之间的紧密复合加速了电荷转移并抑制了空穴、电子的复合，故催化性能明显提高。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 光催化材料的概述

1．2 g-C3N4材料的概述

1．2．1 g-C3N4的研究历程

1．2．2 g-C3N4的制备

1．2．3 改性g-C3N4的制备

1．3 g-C3N4材料的应用

1．3．1 光催化产氢

1．3．2 能量转化

1．3．3 水体净化

1．4 选题目的及意义

参考文献

第二章 ompg-C3N4催化剂的制备及其光催化性能研究

2．1 引言

2．2 实验药品和仪器

2．3 样品的制备

2．3．1 SAB-15的制备

2．3．2 bulk g-C3N4的制备

2．3．3 ompg-C3N4的制备

2．4 样品的表征

2．5 样品的光催化性能评价

2．6 样品的光电化学性能测定

2．7 结果与讨论

2．7．1 样品的结构与组成

2．7．2 样品的形貌

2．7．3 样品的官能团及化学元素分析

2．7．4 样品的光(电)学性质表征

2．7．5 样品的光催化性能

2．7．6 甲基橙的降解动力学过程研究

2．7．7 催化剂稳定性的研究

2．7．8 催化剂降解机理的研究

2．8 本章结论

参考文献

第三章 g-C3N4／WO3复合物的制备及其光催化性能研究

3．1 引言

3．2 实验药品和仪器

3．3 样品的制备

3．3．1 g-C3N4、空心WO3·H2O纳米球和WO3纳米片的制备

3．3．2 g-C3N4／WO3的制备

3．4 样品的表征

3．5 样品的光催化性能评价

3．6 样品的光电化学性能测定

3．7 结果与讨论

3．7．1 样品的结构与组成

3．7．2 样品的形貌表征

3．7．3 样品的光(电)学性质表征

3．7．4 样品的光催化性能

3．7．5 甲基橙的降解动力学过程研究

3．7．6 催化剂稳定性的研究

3．7．7 催化剂降解机理的研究

3．8 本章结论

参考文献

第四章 结束语

本文的主要创新点

需要进一步研究的问题

致谢

硕士期间的科研成果