三维生物膜电极反应器处理地下水中硝酸盐的研究

摘要

三维生物膜电极反应器(3D-BER)是一种新型水处理反应器，本研究在大量资料的基础上，经过对常规BER反应器进行改进，构建了一种新型3D-BER，并用其对地下水中的硝酸盐进行了处理。反应器阳极为石墨板，阴极为不锈钢网，颗粒电极采用活性炭，阴极设计为呈螺旋型布设于反应器中，有效的加大了阴极与颗粒电极之间的接触面积，增高了电流效率进而增强了反硝化效果。通过接种培养和驯化，研究了反应器的启动过程，并利用启动后的反应器对地下水中的硝酸盐氮进行了处理研究，分析了各种影响因素和运行条件的优化，研究表明新型的反应器处理地下水中硝酸盐氮是可行的，硝酸盐氮去除率保持在83％左右。
　　3D-BER的启动实验分为循环培养和连续进水培养两个阶段。首先利用取自污水厂的反硝化菌源，通过8个周期的传代培养过程，筛选培养出反硝化菌接种液，然后用此反硝化菌液对3D-BER进行接种培养，经过15天的循环培养后，循环液中硝酸盐氮的去除率达到稳定，电极上出现了一层很薄的微生物薄膜，可以认为反应器内已存在一定量的反硝化微生物，接种完成。在连续进水启动实验中，通过调节C/N和电流强度，研究了3D-BER反应器的运行稳定性，结果显示当进水硝酸盐浓度40mg/L，电流强度40mA，C/N在2-10之间，硝酸氮的去除率保持在99.77％左右不变，主要是异养反硝化菌承担反硝化作用;而当C/N从1降到0时，去除率下降但稳定在50％左右，这时主要是氢型自养菌承担反硝化作用。为使异养和自养反硝化菌实现协同作用，本实验C/N取1。经过两个半月的微生物接种驯化培养过程，颗粒电极表面覆盖了一层厚厚的乳白色生物膜，通过光学显微镜及扫描电镜(SEM)等手段判断，反应器中主要的反硝化菌包含假单胞菌属、肠杆菌科、不动杆菌属和微球菌。
　　用培养成熟后的3D-BER反应器对地下水中的硝酸氮的去除进行研究，分析了主要的影响因素，包括进水硝酸盐浓度、电流强度、水力停留时间和进水pH。通过单因子分析实验，得出以下结果:
　　(1)进水硝酸盐浓度对硝酸氮的去除存在一个最佳范围，硝酸盐氮浓度受很多条件因素影响，最佳去除率为90.29％。浓度较低或过高都会抑制反硝化进行。
　　(2)电流越大产生的H2越多，本实验电流强度在30-45mA时硝酸氮去除率最高达到91.36％;但此时对应的亚硝酸盐氮积累量和氨氮浓度也最大。电流在10-60mA之间时，对应的电流效率大于100％。
　　(3)水力停留时间主要决定传质时间，还影响水中的溶解氧，水力停留时间的延长有利于反应器去除效率的提高，但是时间过长会增加运行成本，结合反应器的经济性考虑，停留时间不易小于6h。
　　(4)进水pH主要是影响反硝化菌的生长情况，最佳生长pH为7.0-8.0之间，去除率达到77.37％。实验结果显示反应器进水pH对处理效果影响较小，这是由于该反应器具有pH缓冲作用，使反应器内部pH始终保持在7.11左右。
　　为了研究不同影响因素之间的相互作用以及找出显著影响因素和最佳反应条件，研究采用Plackett-Burman(PB)法和Box-Behnken Design(BBD)法对影响因素:进水硝酸盐浓度(A)、电流强度(B)、水力停留时间(C)和进水pH(D)对脱氮效果的影响进行了评价。结果发现，影响程度大小顺序为B＞C＞A＞D。
　　采用N=12的PB设计法，以硝酸盐氮的去除率Y(％)为响应值，得出的回归方程如下：Y(％)=82.9+0.0.271×A-0.528×B+2.07×C-0.856×D
　　采用N=15的BBD设计方法，以硝酸盐氮的去除率Y(％)为响应值，得出的回归方程如下：Y(％)=74.67-3.25×A-8.81×B+5.61×C-4.05×A2+4.33×C2+3.10×AB-3.47×BC
　　3D-BER的最佳反应条件为:进水硝酸盐浓度A=33.43mg/L、电流强度B=30mA、水力停留时间C=10h，硝酸盐氮去除率能稳定在80％-95％之间。

目录

声明

摘要

第1章 概述

1．1 引言

1．2 地下水中硝酸盐的来源、污染现状及危害

1．2．1 地下水中硝酸盐的来源

1．2．2 地下水中硝酸盐污染现状

1．2．3 硝酸盐的危害

1．3 地下水中硝酸盐的去除方法

1．3．1 化学法

1．3．2 物化法

1．3．3 生物法

1．3．4 生物膜电极反应器-BER

1．4 本课题研究目的、内容及技术路线

1．4．1 研究目的、内容

1．4．2 技术路线

第2章 新型三维生物膜电极反应器设计

2．1 三维生物膜电极反应器的发展

2．1．1 反应器的结构形式

2．1．2 反应器的分类

2．1．3 生物膜电极反应器脱氮机理

2．1．4 生物膜电极反应器存在问题及研究方向

2．2 新型三维生物膜电极反应器的设计

2．2．1 电极材料选择

2．2．2 颗粒电极材料选择

2．2．3 反应器的结构设计

2．2．4 实验装置系统设计参数

第3章 实验材料及方法

3．1 实验材料

3．1．1 实验原水

3．1．2 实验仪器

3．1．3 实验药剂

3．2 分析方法

3．2．1 硝酸盐的测定

3．2．2 亚硝酸盐的测定

3．2．3 氨氮的测定

第4章 三维生物膜电极反应器的启动研究

4．1 反硝化菌的培养

4．1．1 反硝化菌的来源及预处理

4．1．2 培养基的选择

4．1．3 反硝化菌的生长曲线

4．1．4 反硝化菌的传代驯化培养

4．1．5 菌落特征

4．2 反应器启动过程的研究

4．2．1 接种反硝化菌

4．2．2 连续进水培养

4．3 生物膜成熟过程研究

4．3．1 反应器内生物膜的形成

4．3．2 成熟反应器电极变化

4．3 小结

第5章 影响因素的研究

5．1 反应影响参数的研究

5．1．1 进水硝氮浓度的影响

5．1．2 电流强度的影响

5．1．3 水力停留时间的影响

5．1．4 进水pH的影响

5．1．5 反应器中氧化还原状态分布

5．2 小结

第6章 显著影响因素的筛选及条件优化

6．1 Plackett-Burman法筛选显著影响因素

6．1．1 试验设计

6．1．2 试验数据分析

6．2 Box-Behnken Design法获取最佳反应条件

6．2．1 试验设计

6．2．2 试验数据分析

6．3 三维生物膜电极反应器稳定性研究

6．4 小结

第7章 结论与建议

7．1 结论

7．2 问题建议

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文

致谢