碱金属（K，Cs）基纳米晶碳烟氧化催化剂的制备和研究

摘要

本文采用涂抹法制备了碱金属(K Cs)基纳米晶碳烟氧化催化剂。不仅研究了催化剂催化氧化碳烟的活性，焙烧温度及高温老化对催化剂催化活性的影响，而且还对催化剂的吸水性及抗Pb、S中毒能力进行了研究。用XRD、SEM和TAG-DSC分别对催化剂进行成分、形貌和催化过程中的热变化进行考察分析。 通过对不同前驱体制备的AI/K催化剂的研究，得出如下结论：Al/K催化剂催化碳烟的起燃温度基本都在350℃以下，并且氧化速率较高，能够避免碳颗粒聚集。由此证明了Al<,2>O<,3>过滤材料的应用对含K碳烟氧化催化剂没有负作用；然而，不足的是：Al/K催化剂的抗高温、老化及S中毒能力较弱；加入稀土元素Sm可以增强其抗S中毒能力，仍不能有效提高催化剂的抗高温、老化能力。 通过研究发现：PbO<,x>也有一定的碳烟氧化活性；Sm/K催化剂抗Pb中毒能力比Nd/K和Y/K催化剂好；Pb/K催化剂催化性能都较好，碳烟的起燃温度在320℃左右，加入稀土和过渡金属制备的M/Pb/K催化剂与前者相比活性明显提高且随着K含量的增加而增强；随着K含量增加催化剂吸收水和CO<,2>能力有所增强，而M的加入能有效降低催化剂的吸水性；随着K含量增加，M/Pb/K催化剂的抗硫中毒能力逐渐减弱，只有Nd含量高的Nd：Pb：K=2：1：10的催化剂由于类钙钛矿形式的Nd<,1.64>Pb<,2.36>O<,7.16>没有被破坏仍保持较高的碳烟氧化活性。 通过对Sm/Cs/M催化剂的研究发现：Sm/Cs/M催化剂催化氧化碳烟活性也较高，当Sm：Cs=1：1.5和Sm：Cs=1：3时，最大氧化速率温度只有384℃。但是Sm/Cs催化剂在抗Pb、S性能及抗铁锈方面不是很理想。Cs盐与K盐一样可以通过增强催化剂与碳烟的接触提高催化剂的活性。另外，K盐还可以通过吸收空气中的水和CO<,2>形成碳酸盐媒体起到催化作用，而Cs基催化剂既不吸收空气中的水分也不形成碳酸盐中间产物，有很好的稳定性。 采用涂抹法制备碳烟氧化催化剂，前驱体之间混合均匀，而且制备的催化剂粒径较小，一般在20nm左右，有利于催化剂和碳烟的充分接触。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章前言

1.1引言

1.2颗粒物(PM)的生成机理

1.3颗粒物(PM)催化剂概述

1.4催化剂的制备方法

1.5颗粒物(PM)催化剂的分类

1.6催化剂的作用机理

1.7催化剂的研究现状

1.8催化剂研究目前存在的问题

1.9课题的目的及意义

第二章不同前驱体的Al/K催化剂的制备和研究

2.1实验试剂及仪器

2.2 AL/K催化剂的制备

2.3 AL/K催化剂的性能评价

2.4 AL/K催化剂的表征手段

2.5实验结果与讨论

2.5.1不同前驱体制备的Al/K催化剂的催化活性

2.5.2焙烧温度对不同前驱体制备的Al/K催化剂催化活性的影响

2.5.3高温老化对不同前驱体制备的Al/K催化剂催化活性的影响

2.5.4 XRD测试结果

2.5.5 DSC-TG测试分析

2.5.6 SEM测试结果

2.5.7Al/K/Sm催化剂的催化活性

2.5.8 Al/K/Sm催化剂的XRD和TG-DTA测试结果

2.5.9高温、老化及SO2硫化对Al/K/Sm催化剂催化活性的影响

2.6本章小结

第三章Sm(Y,Nd)/Pb/K催化剂的制备和研究

3.1实验试剂及仪器

3.2 SM（Y，ND）/K/PB催化剂的制备

3.3Sm(Y,Nd)/K/Pb催化剂的性能评价

3.4Sm(Y,Nd)/K/Pb催化剂的表征手段

3.5实验结果与讨论

3.5.1PbO催化剂的催化活性

3.5.2 Sm(Y,Nd)/Pb催化剂的催化活性

3.5.3 Sm(Y,Nd)/K催化剂的催化活性

3.5.4 Sm(Y,Nd)/K/Pb催化剂的催化活性

3.5.5 Sm(Y,Nd)/K/Pb催化剂的XRD测试

3.5.6 Sm(Y,Nd)/K/Pb催化剂的TG-DSC测试结果

3.5.7 Sm(Y,Nd)/K/Pb催化剂的吸水性

3.6本章小结

第四章M/Pb/K催化剂的制备及研究

4.1实验试剂及仪器

4.2M/Pb/K催化剂的制备

4.3M/Pb/K催化剂的性能评价

4.4M/Pb/K催化剂的表征手段

4.5实验结果与讨论

4.5.1Pb/K催化剂的催化活性及CO2吸附性能

4.5.2 Nd(La)/Pb/K催化剂的催化活性

4.5.3 Cu(Co，Fe)/Pb/K催化剂的催化活性

4.5.4 XRD测试结果

4.5.5 TG-DSC测试结果

4.5.6M/Pb/K催化剂的吸水性

4.5.6经SO2硫化的Pb/K/M催化剂的催化活性

4.5.7经SO2硫化的Pb/K/M基催化剂的XRD测试结果

4.6本章小结

第五章Sm/Cs/M催化剂的制备和研究

5.1实验试剂及仪器

5.2Sm/Cs基催化剂的制备

5.3Sm/Cs/M催化剂的性能评价

5.4Sm/Cs催化剂的表征手段

5.5实验结果与讨论

5.5.1 Sm/Cs催化剂的催化氧化活性测试

5.5.2 Sm/Cs/M催化剂的催化氧化活性测试

5.5.3 XRD测试结果

5.5.4 DSC-TG测试分析

5.5.5 Sm/Cs/M催化剂的吸水性

5.5.6经SO2硫化后的Sm/Cs/M催化剂的催化活性

5.6本章小结

论文工作总结

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文