硅胶键合醛基型吸附材料的制备及对重金属离子吸附性能的研究

摘要

本文以无机材料硅胶为基体，利用有机硅烷偶联剂KH550、乙二醛和戊二醛为原料进行希夫碱反应，分别合成含有碳氮双键的吸附剂SG-1、SG-2。采用红外光谱分析FT-IR、热重分析法TG、场发射扫描电子显微镜SEM和全自动氮吸附比表面仪对材料进行表征分析。研究了两种吸附剂SG-1和SG-2对Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)四种金属离子的吸附性能，并探讨了溶液pH值、反应时间、反应温度以及浓度的影响，利用吸附等温模型和吸附动力学方程对实验数据进行拟合，以此进行吸附机理的探讨。结论如下:
　　[1]有机硅烷偶联剂改性硅胶的最优条件为m(KH550)∶m(SiO2)为10％、油浴温度110℃、反应6h。由红外光谱曲线和热重曲线结果可得，硅胶已成功键合醛基，其在吸附剂SG-1和SG-2中接枝率分别为17.35％和19.21％，证明SG-1、SG-2中含有不同比例的碳氮双键。SEM分析结果显示，样品表面粗糙度、孔隙率都明显增加，同时，样品没有观察到结块现象;比表面积分析结果表明，SG-1、SG-2比表面积分别为244.37、141.48 m2/g，孔容分别为0.49、0.26 cm3/g，平均孔径分别为6.57、5.82 nm，可推断SG-1、SG-2可能具有较好的吸附性能。
　　[2]在静态吸附试验中，SG-1、SG-2对四种金属离子吸附率均高于80％，对Cu(Ⅱ)最大吸附量分别为9.401、9.738 mg/g，吸附率分别为93.82％、97.09％。单因素实验表明，在pH为4.8缓冲体系中，SG-1、SG-2对金属离子的吸附在6小时后可达到平衡。同时，温度升高有助于吸附的进行。再生实验表明，0.1000g吸附剂添加6 mL解吸液具有最优再生性能，对金属离子解吸率高于85％。
　　[3]吸附热力学实验和吸附动力学实验结果显示，吸附剂SG-1、SG-2对重金属离子呈单分子层吸附，符合Langmuir等温吸附模型。吸附行为可用拟二级动力学方程描述，吸附过程由化学吸附过程决定。从配位化学角度分析，每一个氮原子分别与一个Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)形成配位键，则Ni(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)分别需要三个氮原子与其形成配位键，因而在一定程度上影响了吸附材料对该金属离子的吸附量。

目录

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 水体重金属污染现状

1．2 重金属废水处理方法研究进展

1．2．1 化学沉淀法

1．2．2 氧化还原法

1．2．3 铁氧体法

1．2．4 电化学法

1．2．5 膜分离法

1．2．6 生物法

1．3 吸附法脱除重金属研究进展

1．3．1 无机吸附剂

1．3．2 有机吸附剂

1．3．3 复合吸附剂

1．4 硅胶基吸附材料的研究进展

1．4．1 按改性方法分类

1．4．2 按配位原子类型分类

1．5 研究目的及意义

1．6 研究思路及内容

第二章 实验材料方法

2．1 实验主要试剂及仪器

2．2 实验方法

2．2．1 硅胶预处理

2．2．2 硅胶硅烷化反应

2．2．3 硅胶基吸附材料SG-1的合成

2．2．4 硅胶基吸附材料SG-2的合成

2．2．5 材料结构表征

2．2．6 吸附实验

2．2．7 再生性能研究

第三章 材料的制备及吸附性能研究

3．1 吸附材料SG-1、SG-2的合成

3．1．1 正交试验分析

3．1．2 极差和方差分析

3．2 吸附材料SG-1、SG-2表征分析

3．2．1 红外光谱曲线分析

3．2．2 热重曲线分析

3．2．3 扫描电镜图分析

3．2．4 N2吸附／解吸附等温线及孔径分布

3．3 硅胶键合醛基型吸附材料对重金属离子吸附效果的评价

3．3．1 吸附剂SG-1对重金属离子吸附效果评价

3．3．2 吸附剂SG-2对重金属离子吸附效果评价

3．3．3 碳链长度对吸附性能的影响

3．4 本章小结

第四章 硅胶键合醛基型吸附剂对重金属离子吸附机理探讨

4．1 吸附剂SG-1、SG-2对金属离子的吸附规律探讨

4．1．1 吸附热力学方程的拟合

4．1．2 吸附动力学方程的拟合

4．2 理论反应机理

4．3 本章小结

结论

参考文献

致谢

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