基于聚(5-醛基吲哚)/石墨烯纳米复合材料的石墨烯量子点电化学发光传感器

摘要

导电聚合物(CPs)是一类具有良好导电性能的功能高分子材料，分子内通常含有大π键，是传感器的构建材料之一。当吲哚单体修饰有醛基、羧基等功能性基团时，其性能较吲哚单体有了较大的提升。氧化石墨烯(GO)是一种水溶性很好的纳米材料，可以利用电化学方法将其还原为电化学还原的氧化石墨烯(erGO)，其可以与聚(5-醛基吲哚)(P5FIn)复合，制备纳米复合材料，使材料的生物相容性得以提升。石墨烯量子点(GQDs)是一类新型的纳米碳材料，具有低的毒性、良好的生物相容性、独特的电学-光学性能等优点，该类材料是目前研究的热点之一。本论文以聚(5-醛基吲哚)/石墨烯(P5FIn/erGO)纳米复合材料为电极修饰材料，以GQ Ds为电化学发光信号探针，研制了电化学发光（EC L)传感器，主要内容如下：
　　1.在乙腈体系中，利用电化学聚合的方法制备了一种新型的 P5FIn/erGO纳米复合材料。循环伏安曲线表明，制备的纳米复合材料比P5FIn有较高的氧化还原活性、较好的电化学活性、较大的峰电流以及较宽的电化学窗口。通过对erGO、P5FIn和P5FIn/erGO的扫描电镜图发现，P5FIn为网状结构，P5FIn/erGO具有疏松多孔的层状纳米结构，薄膜均匀且完整，利于电荷的传输，这些都表明P5FIn/erGO纳米复合材料是良好的电极修饰材料。制备了GQDs，研究发现GQDs电化学发光强度高且信号值稳定。GQDs以及P5FIn/erGO纳米复合材料的这些性能在传感器的研究中具有广泛的应用前景。
　　2.基于P5FIn/erGO纳米复合材料和GQDs，研制了一种三明治结构的电化学发光免疫传感器，并成功应用于癌胚抗原(CEA)的测定。P5FIn/erGO纳米复合材料不仅用于抗体(Ab1)的固定，还提高了电极的导电性。金纳米粒子(AuNP)修饰到GQDs表面，形成的GQDs@AuNP复合物结合抗体(Ab2)后作为ECL信号探针。研制的传感器检测范围为0.1 pg mL-1-10 ng mL-1，检测限为3.78 fg mL-1。纳米尺寸的GQDs以及P5FIn/erGO纳米复合材料提供了大的比表面积，为CEA的固定和检测提供更多的活性位点，得到较低的检测限。此传感器具有良好的稳定性、选择性和重现性，为人类血清中的CEA检测提供了高灵敏度、高选择性的分析检测方法，具有临床应用价值。
　　3.基于P5FIn/erGO纳米复合材料和GQDs，研制了一种简单、灵敏的电化学发光传感器，实现了Hg2+的灵敏测定。实验中所用的DNA S1和DN A S2均为富含碱基T的DN A链，氨基修饰的DNA S1可以与P5FIn/erGO纳米复合材料结合。当加入Hg2+后，两条单链DN A会形成“T-H g2+-T”的稳定结构，电化学发光探针被修饰在电极上。电化学发光探针由GQDs、Linker DNA S3、AuNP和DNA S2构成，研制的传感器检测范围为1.5-90 nmol L-1，检测限为0.16 nmol L-1。此传感器表现出了良好的稳定性，优异的灵敏性，较高的选择性，不仅提供了高灵敏度、简单快捷的H g2+测定方法，还拓宽了GQ Ds在环境监测中的潜在应用。

目录

第一章 前言

1. 1生物传感器

1. 2导电聚合物

1. 3石墨烯及氧化石墨烯

1. 4电化学发光

1. 5石墨烯量子点

1. 6论文工作的研究意义及主要内容

参考文献

第二章 P5FIn/erGO纳米复合材料的制备及性能研究

2. 1引言

2. 2实验部分

2. 3结果与讨论

2. 4本章小结

参考文献

第三章 基于GQDs和P5FIn/erGO纳米复合材料的电化学发光免疫传感器检测CEA

3. 1引言

3. 2实验部分

3. 3结果与讨论

3. 4 本章小结

参考文献

第四章 基于GQDs和P5FIn/erGO纳米复合材料的电化学发光传感器检测Hg2+

4. 1引言

4. 2 实验部分

4. 3结果与讨论

4. 4本章小结

参考文献

结论

附 录 论文图表索引

致谢

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