聚(3,4-乙烯二氧噻吩)：聚苯乙烯磺酸/硫化亚锡纳米带柔性薄膜及碳纳米管复合热电材料的制备与性能研究

摘要

随着人类对能源需求的不断增加，传统的化石能源材料由于其有限性、不可再生性以及环境问题难以满足未来社会对能源的需求，故开发并有效利用新型能源材料至关重要。热电材料能够实现热能和电能的直接相互转换，广泛应用于工业废热和生活余热的有效利用、局部制冷和传感等领域，受到了广泛的关注。有机/无机复合热电材料是一种重要的热电材料，近年来引起了人们的极大兴趣。本文主要研究了聚（3,4-乙烯二氧噻吩）:聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)/ 硫化亚锡（SnS）纳米带和季铵盐处理单壁碳纳米管（SWCNT）两种有机/无机复合热电材料，主要的研究内容和结果如下： 随着人类对能源需求的不断增加，传统的化石能源材料由于其有限性、不可再生性以及环境问题难以满足未来社会对能源的需求，故开发并有效利用新型能源材料至关重要。热电材料能够实现热能和电能的直接相互转换，广泛应用于工业废热和生活余热的有效利用、局部制冷和传感等领域，受到了广泛的关注。有机/无机复合热电材料是一种重要的热电材料，近年来引起了人们的极大兴趣。本文主要研究了聚（3,4-乙烯二氧噻吩）:聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)/ 硫化亚锡（SnS）纳米带和季铵盐处理单壁碳纳米管（SWCNT）两种有机/无机复合热电材料，主要的研究内容和结果如下： 1.采用高Seebeck系数SnS纳米带与高电导率PEDOT，制备高性能p-型复合热电材料柔性薄膜。首先，采用水热法在高温高压条件下制备高纯度、高结晶度且具有高纵横比的SnS纳米带无机热电材料；然后，将SnS纳米带和一定量的PEDOT在有机溶剂DMF或EtOH中超声混合，经抽滤后得到热电材料薄膜。热电性能测试结果表明，SnS 纳米带的含量和分散溶剂类型等因素显著影响了复合材料的热电性能，在 D MF 中制备的复合材料的热电性能较优，最高功率因子为27.8±0.5μW m-1K-2。利用扫描电镜和X-射线衍射等测试表征了SnS纳米带及其复合材料的形貌和结构，采用拉曼、紫外-可见-近红外等光谱技术较深入地研究了材料电导率提高的原因。在上述研究基础上，讨论了复合材料柔性薄膜的结构-热电性能关系机理。 2.采用十六烷基三甲基溴化铵（CTAB ）等季铵盐有机表面活性剂，对SWCNT掺杂制备n-型复合热电材料。将CTAB等季铵盐与SWCNT以不同质量比在水（H2O）、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)或石油醚(PE)等分散介质中超声掺杂、抽滤后得到高性能 n型热电材料薄膜。结果表明，用DMF 制备的CTAB掺杂SWCNT薄膜材料的热电性能最高，其最大功率因子为185.73±8.5μW m-1 K-2。采用扫描电镜、X-射线衍射、拉曼、X-射线光电子能谱等表征手段对所得材料的形貌、结构和组分进行了详细地分析；在上述结果基础上，较深入地讨论了溶剂类型、季铵盐烷基链长以及阴离子型季铵盐对所得材料热电性能的影响机理；另外，将掺杂的n型SWCNT和未掺杂的p型SWCNT组装成柔性器件，测量所得热电器件在80K温差条件下的输出功率为6.7μW。

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