碳纳米管的吸附和银硅团簇的第一性原理研究

摘要

碳纳米管分为扶手椅纳米管、锯齿纳米管和手性纳米管三种类型，其中扶手椅纳米管表现为金属性。本文应用第一性计算原理计算了两个铁原子组成的铁二聚体吸附在金属性的扶手椅纳米管上不同位置所形成的不同吸附结构，以及这些结构的能态密度，分波态密度，电子分布密度及电子差分密度。由于曲率因素，单个铁原子在纳米管内部和外部有着不同的有效配位数，铁原子可以处在碳纳米管的六元环的中心，C-C键上方，碳原子上方三种位置，所以铁二聚体可以有多种吸附结构，计算中将得到的结构分成铁二聚体在纳米管外侧，内侧，以及纳米管中心轴上，三种不同吸附类型进行分析。计算结果显示，铁原子吸附在单臂纳米管上的稳定性，能带，费米能量，电子及能态密度分布主要依赖于铁原子在纳米管表面的吸附位置，铁二聚体在外侧的结构为最稳定的吸附类型，其次是吸附在纳米管内侧，吸附在纳米管中心轴上的类型，稳定性最差。此外，由于每种吸附类型中包含多种结构，文中只选取了能量最低的结构进行分析。在纳米管外层时，两个铁原子分别在两个对立的C-C键中心的位置是最稳定的结构，在纳米管的内侧时，由于纳米管的管状结构，内侧铁原子可以同更多的碳原子保持相对较短的键长，因此碳原子六元环中心成为更稳定的吸附位置。从能态密度图上可以看出，在费米能级处的电子浓度明显增加，表明吸附后的结构，金属性增大。从电子差分密度图上可以看出，电荷由铁原子向碳管转移，这表明，铁原子的d壳层电子同碳管的p壳层电子发生杂化，从而改变了碳管的金属性。
　　 银作为贵金属的一种，具有良好地稳定性和导电性，并且在医疗卫生上也有着重要应用，因此长期以来得到了众多的关注。团簇的性质主要受其结构的影响，因此团簇的研究热点集中在其不同的结构及类型上。银团簇已经的到了广泛的研究，所以我们将研究重点集中在团簇的参杂上，计算掺硅银团簇的结构及电子性质。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 碳纳米管的结构

1．2 碳纳米管的应用

1．3 过渡族金属在单臂碳纳米管上的研究进展

1．4 团簇

1．4．1 团簇的定义

1．4．2 团簇的性质

1．5 金属团簇

第二章 计算方法

2．1 Hartree-Fock方法

2．1．1 闭壳层分子的Hartree-Fock-Roothann方程

2．1．2 开壳层分子的Hartree-Fock-Roothann方程

2．2 微扰理论(M(φ)ller-Plesset Perturbation Theory，MP)

2．3 密度泛函理论(Density Functional Theory，DFT)

2．3．1 局域密度近似(Local Density Approximation，LDA)

2．3．2 广义梯度近似(Generalized Gradient Approximation，GGA)

2．4 基组的选择

第三章 铁二聚体在纳米管上的吸附结构及性质

3．1 引言

3．2 计算方法

3．3 计算结果与讨论

3．4 结论

第四章 AgnSi(n=17-20)团簇的结构和电子性质

4．1 引言

Ag团簇的研究现状

4．2 计算方法

4．3 计算结果

结构

电子性质

4．4 结论

参考文献

攻读学位期间的研究成果

致谢

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