镍基催化剂上氯代芳香族化合物加氢脱氯降解研究

摘要

芳香族氯代有机废物的处理是一个世界性环境难题。用催化加氢脱氯的方法使氯代芳香族有机物降解，不仅经济而且环境友好。研究非贵金属催化剂上的氯代芳香化合物的脱氯技术，探索氯代芳香化合物的活化规律具有巨要的应用价值和科学意义。 本文以金属镍为负载型催化剂的主要活性成分，研究了在液相条件下，以氯苯为氯代芳香族化合物的模型分子的催化加氢脱氯反应。使用活性炭负载的金属镍催化剂，实现了在较温和的反应条件下(333-343K；H2,1.0MPa；乙醇为溶剂，过量氢氧化钠存在下)，氯苯，卤代苯(溴苯、碘苯)均可完全、快速加氢脱氯(120分钟，转化率100﹪，苯选择性＞90﹪)；还对氯苯衍生物，包括邻位、间位、对位取代的氯代苯氨，二氯代苯，氯代甲苯，氯代三氟甲基苯以及三氯苯(1，2，3-三氯苯，1，2，4-三氯苯)的加氢脱氯反应具有高催化活性，各种底物均可在220分钟内实现～100﹪的转化率。 催化剂载体、金属晶粒的大小和分布以及催化剂的合成方法是影响镍基催化剂脱氯活性的主要因素。氯苯衍生物在镍催化剂上吸附的强度和方式决定了脱氯反应的速率和产物。加入金属银组分可以有效提高镍催化剂的催化脱氯活性和稳定性。 使用纳米氢化钠，可以在温和的条件下直接使变压器油中的多氯联苯脱氯降解。Ni(OAc)2，TiCl4，CoCl2是这个反应的有效催化剂，可以将变压器油中的多氯联苯从4999ppm降低到＜1ppm以下。

目录

文摘

英文文摘

第一章文献综述

1.1氯代有机化合物对环境的危害

1.2多氯联苯的处理方法

1.3论文的选题与设想

参考文献

第二章实验部分

第三章活性炭负载的镍催化剂上的氯苯加氢脱氯反应研究

3.1前言

3.2实验部分

3.3实验结果与讨论

3.3.1氯苯在镍催化剂上的加氢脱氯

3.3.2氯苯衍生物在镍基催化剂上的加氢脱氯反应

3.3.3 Pd催化剂上的氯代芳香化合物的脱氯反应

3.4小结

参考文献

第四章多组分镍基催化剂上的氯苯加氢脱氯反应

第五章变压器油中多氯联苯的加氢脱氯降解

第六章结论与展望

附录

作者简介及发表论文目录

致谢