湖泊中四溴双酚—A(TBBP-A)的分析方法及环境行为研究

摘要

本论文建立了快速溶剂萃取-固相萃取-高效液相色谱(ASE-SPE-HPLC)分析湖泊环境中沉积物、水体及鱼样品中四溴双——A的方法。沉积物和鱼样品用正己烷-二氯甲烷提取后，与水样一起用固相萃取C18小柱富集纯化，外标法定量，高效液相色谱检测。结果表明，加标浓度0.1-1000ng/mL四溴双酚-A的平均回收率为：96.87-99.3％；不同浓度平行测量的相对标准偏差为0.16-1.00％。对TBBP-A在巢湖流域的环境行为做出评价。对湖泊水体、底泥样品TBBP-A及其代谢物含量进行准确测定和分析，根据研究结果揭示其在湖泊中的时空分布特征。应用建立的分析方法测定了潮湖中TBBP-A的水平，在已监测的环境沉积物、水体样品中TBBP-A含量分别为21.96-481.80 ug/kg和0-4.77 ug/L，其含量随着水华爆发而增大，主要为人为污染。由于在巢湖各位置中都能测出溴代阻燃剂TBBP-A的存在，且较国外有关文献报道值高，
　　 本论文采用震荡平衡实验方法，研究了四溴双酚-A(TBBP-A)在巢湖沉积物中的吸附和解吸行为，并且探讨了pH值和温度对吸附的影响。结果表明，TBBP-A在巢湖沉积物上的吸附以主要以快速吸附为主。在8 h时吸附基本达到平衡。解吸行为同吸附行为过程基本相反。解吸最大量为吸附量的60％左右。TBBP-A在巢湖沉积物中的吸附等温线呈现为非线性，其吸附行为可以很好地用Freundlich方程描述。在溶液pH值为3.0-14.0的范围内，TBBP-A在沉积物中的吸附量随pH值的增大而减少，碱性条件下，吸附量仅为酸性条件下的1％。随着温度升高，吸附量逐步升高，20℃后曲线开始逐步平缓，吸附趋向于平衡。解吸过程表明TBBP-A在巢湖沉积物中的解吸量同事间约为40％，说明巢湖沉积物对TBBP-A有较弱的结合能力。
　　 研究了四溴双酚-A(TBBP-A)在腐植酸以及胡敏酸中的吸附和解吸行为，并且探讨了pH值和温度对吸附的影响。结果表明，腐殖酸对TBBP-A吸附作用最强，吸附容量较大，在4小时曲线才趋向平缓，达到最大吸附量的93.8％。胡敏酸2h达到最大吸附量的86.66％，4小时达到96.51％。本论文结果还表明，温度和PH值对吸附解吸情况影响很大，随着温度升高，吸附量逐步升高，20℃后曲线开始逐步平缓，吸附趋向于平衡。当环境从酸性变为中性时，其吸附量急剧降低，碱性条件下吸附量仅为酸性条件下的1％。其吸附行为可以很好地用Freundlich方程描述。Kf腐植酸为25.72，Kf胡敏酸为19.98，Kf矿物组分为11.02。其解过程为与吸附过程大致相反。在腐植酸中保留含量高于胡敏酸。
　　 对巢湖表层沉积物、巢湖水体、巢湖生物体中的TBBP-A含量调查和分析，揭示在湖泊中的时空分布特征，吸附和解吸行为，为了解巢湖TBBP-A污染累计状况和潜在威胁，进行环境行为评价乃至进一步防治提供了科学依据。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章四溴双酚-A研究现状

1.1四溴双酚-A简介

1.2四溴双酚-A应用现状

1.3环境介质中TBBP-A的含量

1.4人体及生物体内TBBP-A水平

1.5环境中TBBP-A的降解性能

1.6 TBBP-A的生态毒理效应

1.7 TBBP-A分析方法概述

1.8本项目的研究意义

1.9课题来源及设计思路

第二章四溴双酚-A（TBBP-A）分析方法建立

2.1仪器及试剂

2.2标准溶液的配置

2.3环境样品的采集

2.4液相色谱分析条件的优化

2.5工作曲线

2.6前处理方法的比较

2.7 TBBP-A富集纯化方法比较

2.8结果与讨论

2.9本章小结

第三章巢湖环境中TBBPA含量调查及时空分布特征

3.1巢湖简介

3.2研究材料及研究方法

3.3实验结果

3.4结论及讨论

第四章四溴双酚-A在巢湖沉积物中的吸附解析特征

4.1材料与方法

4.2结果与讨论

4.3结论

第五章腐植酸、胡敏酸对四溴双酚——A在沉积物中吸附解析行为的影响

5.1实验

5.2结果与讨论

5.3结论

第六章结论

参考文献

致 谢

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