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铈改性水滑石为载体的双金属催化剂用于乙醛酸合成的研究

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1绪论

1.1乙醛酸合成的研究

1.2 类水滑石的概述

1.3 Pt-Au二元金属纳米粒子的研究进展与现状

1.4 本论文研究目的及内容

参考文献

2实验部分

2.1 原料与试剂

2.2催化剂的制备

2.3催化剂的表征

2.4 催化剂的活性评价

3载体对Au催化剂合成乙醛酸催化性能的影响

3.1 催化剂表征结果

3.2 催化剂活性测试结果

3.3结论

参考文献

4 CeO2负载的双金属催化剂上氧气氧化乙二醛合成乙醛酸的研究

4.1 催化剂活性测试结果

4.2 催化剂表征结果

4.3 结论

参考文献

5铈改性水滑石为载体的双金属催化剂在乙醛酸合成中的性能研究

5.1 催化剂活性测试结果

5.2 催化剂表征结果

5.3 结论

参考文献

6 结论

研究生期间主要研究成果

致谢

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摘要

本论文以氧气氧化乙二醛合成乙醛酸为探针反应,寻找一个具有较高催化活性和在不添加额外碱的情况下实现乙醛酸合成的催化剂。通过对比载体和活性组份,筛选出最优催化剂。采用不同表征研究了催化剂的组成、结构与活性组分的化学形态,并与其催化活性相关联。主要内容如下:
  首先,筛选了催化剂载体,以液相还原法制备了负载型Au催化剂,考察了载体的种类对催化剂性能的影响。结果显示:以CeO2-CTAB为载体的Au/CeO2-CTAB催化剂对乙二醛选择氧化合成乙醛酸表现出较好的催化性能。在pH为7.7,反应温度为313K,反应时间为4h时,乙醛酸收率为8%。
  其次,以CeO2-CTAB为载体,制备了系列双金属催化剂,并考察了其催化活性。结果显示:当以0.5Au-2.5Pt/CeO2-CTAB为催化剂,反应时间为6h时,乙醛酸的收率达到33%。双金属催化剂性能明显高于其单金属催化剂。
  最后,以Ce改性的类水滑石为载体,制备了系列双金属催化剂。当以0.5Au-2.5Pt/MAC-8为催化剂,反应时间为2h时,乙醛酸的收率为41%,其催化性能最佳。另外,在不加碱的条件下,该催化剂上乙醛酸收率也能达到21%左右,实现了乙醛酸的绿色合成。催化剂重复使用多次并未发现失活现象,表明该催化剂具有良好的稳定性。

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