煤化学链燃烧有机物生成的初步研究

摘要

目前对化学链燃烧的研究进展很快，是国内外研究的重点，化学链燃烧产生的有机污染物也开始受到人们的重视。本文通过实验研究取得主要的16种PAHs在CLC系统的FR中烟气中分布特征，包括各环的PAHs所占的比例，以及低(2-3)、中(4)、高(5-6)环芳烃所占的比例。研究因素包括不同的燃烧温度、不同的载氧体制备方法、不同的煤种、载氧体和煤的不同当量比以及不同真空度、升温速率下的影响，探究化学链燃烧中PAHs的排放特性和机理以及铜基载氧体和多环芳烃的相互作用机制。
　　本文运用机械混合法、浸渍法和共沉淀法制备了三种CuO/Al2O3载氧体与煤样混合在模拟的管式化学链燃烧装置上进行燃烧，将树脂吸附的PAHs通过索氏提取、旋转蒸发、层析等预处理，最后用FID气相色谱检测PAHs的生成情况。分析其组成、环数分布以及总量。可以看出因素水平不同，PAHs的这些参数也不同。研究出烟煤生成较多的低环的PAHs;而无烟煤生成较多的高环PAHs;浸渍法是较为理想的载氧体的负载方法;适宜的燃烧温度是800℃，升温速率和真空度也要选择合适的参数。
　　还初步探究了煤化学链燃烧中多环芳烃的产生机理以及载氧体和多环芳烃的作用机制。煤化学链燃烧过程中，首先进行的一个反应是煤的气化过程，气化后的成分主要为CO和小分子烃类，然后这些成分和载氧体进行表面反应，而多环芳烃的环的形成是环的不断成长，第一环的生成主要是由1-3丁二烯的闭环反应，而后的成环反应主要是环的缩合反应，因此煤气化出来的烯烃物质是多环芳烃的重要来源，且其生成是一个表面反应，气相的混合反应很少，和载氧体的负载形式以及表面状况有关，和真空度关系不大。而且反应类似于快速热解过程，煤的C—C键断裂的趋势应该比C—H键断裂更为明显，故需维持在较高的温度，以适宜的升温速率反应。载氧体既是氧化剂，也是催化剂，还可以促进多环芳烃的降解和合成。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 本文的研究背景

1．1．1 化学链燃烧技术的原理

1．1．2 化学链燃烧的在控制二氧化碳温室效应方面的意义

1．1．3 化学链燃烧研究的相关进展

1．1．4 目前化学链燃烧技术中存在的主要问题及可能原因

1．1．5 多环芳烃的概述和生成机理以及在化学链燃烧中的排放

1．2 本文选题的目的和意义

1．2．1 本文的研究目的

1．2．2 本文的研究意义

1．3 本文的研究内容

1．4 本章小结

第二章 研究和实验方法

2．1 实验装置

2．2 实验材料准备

2．2．1 载氧体的制备

2．2．2 煤样的准备

2．2．3 吸附树脂XAD-2树脂的净化

2．2．4 玻璃棉的净化

2．2．5 玻璃仪器的净化

2．2．6 层析所用硅胶和氧化铝的准备

2．3 重要的分析方法：多环芳烃的分析方法

2．3．1 多环芳烃的采样方法

2．3．2 多环芳烃的分析方法

2．4 实验方法和步骤

2．5 实验工况表

2．6 本章小结

第三章 研究结果与讨论

3．1 研究结果

3．1．1 多环芳烃混标的标准气相色谱图

3．1．2 不同煤种化学链燃烧后多环芳烃排放特性

3．1．3 不同载氧体制备方法下多环芳烃的排放特性

3．1．4 不同温度条件下多环芳烃排放特性

3．1．5 不同真空度条件下多环芳烃排放特性

3．1．6 不同升温速率下多环芳烃排放特性

3．1．7 载氧体和煤的不同当量比下多环芳烃的排放特性

3．2 分析与讨论

3．3 本文的不足之处

3．4 本章小结

第四章 全文总结及展望

4．1 全文总结

4．2 展望

参考文献

致谢