铁、钴、镍助剂对气相催化合成3-甲基吲哚的Ag/SiO和Ag/SiO-ZnO催化剂的影响

摘要

3-甲基吲哚在香料及医药等领域有着广泛的用途,是一种重要的吲哚衍生物和合成中间体。本论文报道了铁、钴、镍助剂对苯胺和1,2丙二醇气相催化合成3-甲基吲哚的Ag/SiO2和Ag/SiO2-ZnO催化剂的影响。通过常压气固相反应及XRD、H2-TPR、TG等表征方法对添加了铁、钴、镍助剂的Ag/SiO2催化剂及Ag/SiO2-ZnO催化剂进行了研究,考察了铁、钴、镍添加顺序对催化剂Ag/SiO2及Ag/SiO2-ZnO的性能的影响。
　　 采用分步等体积浸渍法制备银基催化剂。研究发现,向Ag/SiO2催化剂加入铁助剂和镍助剂有助于提高催化剂的选择性,加入铁助剂能增强活性组分银与载体之间的相互作用,大大促进银在载体表面上的分散,使催化剂的初活性显著提高,其3-甲基吲哚的收率由未加助剂时的23.8％提高到33.1％。加入钴助剂和镍助剂虽然能略微减少反应过程中催化剂表面的积碳,但加剧了活性组分银在反应过程中的烧结,其结果催化剂的稳定性下降。通过对铁、钴、镍助剂添加顺序的考察得到:对于Ag/SiO2催化剂,铁助剂的最佳担载顺序为Fe2O3-Ag/SiO2,产物收率达到33.1％；钴助剂的最佳担载顺序为CoO-Ag/SiO2,产物收率达到24.2％；镍助剂的最佳担载顺序为NiO-Ag/SiO2,产物收率达到25.2％。
　　 向Ag/SiO2-ZnO催化剂添加铁、钴、镍助剂,其最佳担载顺序为:先加锌助剂、再加铁、钴或镍助剂、最后担载活性组分银。其中加入铁助剂使催化剂初活性提高较大,3-甲基吲哚的收率由43％提高到52％；加入镍助剂可使催化剂的初活性提高到49％。向Ag/SiO2-ZnO加入铁、钴、镍助剂,催化剂的稳定性均未得到改善。

目录

文摘

英文文摘

引言

第一章 文献综述与论文设想

1.1 液相法制备3-甲基吲哚

1.1.1 利用苯肼合成3-甲基吲哚

1.1.2 脱去官能团合成3-甲基吲哚

1.1.3 分子间成环合成3-甲基吲哚

1.1.4 分子内成环合成3-甲基吲哚

1.2 气相法制备3-甲基吲哚

1.2.1 以吲哚与甲醇为原料气相催化合成3-甲基吲哚

1.2.2 以苯胺和1,2-丙二醇为原料气相催化合成3-甲基吲哚

1.3 铁族元素作为助剂的应用

1.3.1 铁作为助剂的应用

1.3.2 钴作为助剂的应用

1.3.3 镍作为助剂的应用

1.4 论文设想

第二章 实验部分

2.1 原料及试剂

2.2 催化剂的制备

2.2.1 Ag/SiO2催化剂的制备

2.2.2 Ag/SiO2-Fe2O3、Ag/SiO2-CoO及Ag/SiO2-NiO催化剂的制备

2.2.3 Ag/SiO2-ZnO催化剂的制备

2.2.4 Ag/SiO2-ZnO-Fe2O3、Ag/SiO2-ZnO-CoO及Ag/SiO2-ZnO-NiO催化剂的制备

2.2.5 改变担载顺序的催化剂的制备

2.3 催化反应

2.4 产物的分析条件及计算方法

2.4.1 产物的分析条件

2.4.2 活性和选择性的计算

2.5 催化剂的表征

2.5.1 X射线衍射(XRD)

2.5.2 程序升温还原(H2-TPR)

2.5.3 热重(TG)

第三章 铁、钴、镍助剂对Ag/SiO2催化剂的影响

3.1 铁、钴、镍助剂的影响

3.1.1 铁助剂的影响

3.1.2 钴助剂的影响

3.1.3 镍助剂的影响

3.1.4 铁、钴、镍助剂对Ag/SiO2催化剂结构的影响

3.2 铁、钴、镍助剂添加顺序对Ag/SiO2催化剂活性的影响

3.2.1 铁助剂添加顺序对催化剂活性的影响

3.2.2 钴助剂添加顺序对催化剂活性的影响

3.2.3 镍助剂添加顺序对催化剂活性的影响

3.3 本章小结

第四章 铁、钴、镍助剂对.Ag/SiO2-ZnO催化剂的影响

4.1 铁助剂添加顺序对催化剂活性的影响

4.2 钴助剂添加顺序对催化剂活性的影响

4.3 镍助剂添加顺序对催化剂活性的影响

4.4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢