无机酸修饰的活性炭催化还原硝基苯和苯羟基化反应的研究

摘要

活性炭由于具有高表面积、多孔性、以及在腐蚀性和酸性条件下的高稳定性通常被用来作为催化剂的载体。活性炭表面的化学性质对其作载体催化剂的催化活性有显著的影响。此外，活性炭本身也可以作为化学反应的催化剂。本工作以无机酸处理的活性炭作为一种无金属的催化剂应用于硝基苯还原反应和苯的氧化反应中，对其催化活性进行考察，结果如下：
　　 1研究了无机酸(盐酸、硫酸、硝酸)处理的活性炭对硝基苯还原反应的影响，其中，H-AC(盐酸处理的活性炭)样品表现出最高的催化活性。催化剂样品通过XRD、FTIR、氮气吸附和脱附以及Boehm滴定来表征。结果表明，酸处理活性炭在其表面引入了大量的含氧官能团，这些官能团有利于硝基苯的还原。在优化反应条件下：以H-AC样品为催化剂，催化剂用量为0.3g，硝基苯4.89mmol，乙醇5ml，n(水合肼)：n(硝基苯)=2.5，反应温度为80℃，反应2小时，得到了100％的硝基苯转化率和100％的苯胺选择性。
　　 2研究了无机酸(硝酸、盐酸、硫酸)处理的活性炭催化剂在苯羟基化反应中的应用，其中，N-AC(硝酸处理的活性炭)样品表现出最高的催化活性。考察了反应时间、反应温度以及溶剂用量等反应条件对反应活性的影响。在优化反应条件下：以N-AC样品为催化剂，催化剂用量为0.3g，苯5.6mmol，溶剂乙腈5ml，n(过氧化氢)：n(苯)=3:1，反应温度为60℃，反应2小时，苯的转化率达到34.2％，苯酚的选择性达到92.4％。

目录

文摘

英文文摘

引言

1.1 活性炭的性质及用途

1.1.1 活性炭的性质

1.1.2 活性炭的用途

1.2 活性炭表面改性的研究

1.2.1 物理改性法的研究

1.2.2 化学改性法的研究

1.3 活性炭表面改性的应用

1.3.1 活性炭作载体

1.3.2 活性炭作催化剂

1.4 硝基苯的还原方法

1.4.1 催化加氢还原法

1.4.2 活泼金属还原法

1.4.3 水合肼还原法

1.5 苯羟基化的方法

1.5.1 异丙苯法

1.5.2 甲苯-苯甲酸法

1.5.3 苯直接氧化法

1.6 小结

1.7 本文的研究工作

2 实验部分

2.1 主要试剂及实验仪器

2.2 催化剂制备

2.3 催化剂活性评价

2.4 催化剂表征

2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)

2.4.2 红外光谱(FT-IR)

2.4.3 Boehm滴定

2.4.4 N2物理吸附与脱附

2.5 反应物分析

3 酸处理活性炭还原硝基苯制苯胺

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 催化剂制备

3.2.2 催化剂催化活性评价

3.3 结果与讨论

3.3.1 催化剂样品表征

3.3.2 催化剂性能结果

3.4 反应机理的研究

3.4.1 不同类型催化剂对吸附硝基苯的影响

3.4.2 不同类型催化剂对水合肼分解反应的影响

3.5 小结

4 活性炭催化苯羟基化反应的研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 催化剂制备

4.2.2 催化剂催化活性评价

4.3 结果与讨论

4.3.1 催化剂样品表征

4.3.2 催化性能结果

4.4 小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢