PEG-4000、PETPP稳定的Ru纳米催化剂的制备及其在烯烃加氢反应中的应用

摘要

本文采用配体置换分别以PETPP/Ru3(CO)12络合物和Ru3(CO)12为前体，以PEG-4000为稳定剂制备了纳米Ru催化剂(Ⅰ)和(Ⅱ)，通过TEM表征发现前体虽然不同，但纳米Ru催化剂(Ⅰ)和(Ⅱ)的Ru纳米粒子的粒径都是主要分布在3-4nm之间。分别将纳米Ru催化剂(Ⅰ)和(Ⅱ)应用于温控PEG两相催化烯烃加氢反应中，考察了催化剂的催化活性及其在PEG两相体系中的循环使用效果。 当纳米Ru催化剂(Ⅰ)用于苯乙烯催化加氢时，详细讨论了氢压、反应时间、底物与Ru的摩尔比等各种因素对反应的影响。在反应温度为90℃，S/Ru=1000，1MPa(H2)，t=30min条件下，乙苯的产率可达到100﹪，TOF为2000h-1，经8次循环乙苯的产率仍然高达98﹪。对循环后的催化剂进行TEM表征，显示循环前后Ru纳米粒子的粒径分布并没有发生明显变化，还是主要分布在3-4nm之间。 当纳米Ru催化剂(Ⅱ)用于催化苯乙烯、1-辛烯加氢时，在反应温度为90℃，S/Ru=4000，1MPa(H2)，t=1h条件下，乙苯和辛烷的产率为99﹪，TOF为3960h-1，在10次循环的过程中，乙苯和辛烷的产率不低于99﹪。苯乙烯加氢循环后对纳米Ru催化剂(Ⅱ)进行了TEM检测，结果发现在循环前后Ru纳米粒子的粒径分布没有发生变化，主要分布在3-4nm之间。 当纳米Ru催化剂(Ⅱ)用于催化环己烯加氢时，在反应温度为90℃，S/Ru=4000，1.5MPa(H2)，t=1h条件下，环己烷的产率便可达到99﹪，TOF为3960h-1。经10次循环环己烷的产率都不低于99﹪。 另外，本文采用热分解PETPP/Ru3(CO)12络合物的方法得到了粒径分布在1.0-1.5nm的PETPP稳定的Ru纳米粒子，并将其应用于烯烃催化加氢反应，表现出了良好的催化活性和循环使用效果。

目录

文摘

英文文摘

引 言

1文献综述

2.Ru纳米催化剂的制备与表征

3.PEG-4000稳定的Ru纳米催化剂应用于PEG两相中烯烃加氢反应

4 PETPP稳定的Ru纳米催化剂在烯烃催化加氢反应中的应用

结论

参考文献

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