改性纳米HZSM-5在低品质轻油改质中的应用研究

摘要

本文以纳米HZSM-5为母体，通过水热处理和负载过渡金属氧化物等方法改性，考察了其对低品质轻油改质降烯、脱硫和维持辛烷值性能的影响。 通过上述研究，得出以下主要结论： 1.纳米HZSM-5经400℃水热处理并负载质量分数为3.0％La<,2>O<,3>和1.0％ZnO制得的催化剂用于FCC汽油改质，300 h评价结果表明：汽油中烯烃体积分数由49.6％降到12.8％，芳烃体积分数由11.4％增加到24.7％，同时维持了汽油的辛烷值。 2.过渡金属氧化物改性HZSM-5研究表明： (1)纳米HZSM-5经500℃水热处理并负载质量分数为2.5％La<,2>O<,3>、2.0％NiO和9.7％MoO<,3>制备了组合改性DOS催化剂。表征结果表明：HZSM-5经组合改性后总酸量下降、L酸量与B酸量比值增加，同时负载的金属高度分散于催化剂的表面。 (2)DOS催化剂用于FCC汽油改质300 h评价结果表明：烯烃体积分数由32.5％下降到13.9％，烯烃脱除率57％；芳烃体积分数由33.5％增加到39.8％；异构烷烃体积分数由24.1％增加到32.7％；硫含量由744μg/g下降到178μg/g，脱硫率为76％；同时该催化剂具有降低汽油中苯和胶质含量的性能；物料衡算结果表明，该工艺具有化学氢耗低(0.42wt.％)和汽油液收高(95wt.％)的特点；改质后的汽油研究法辛烷值由94.1变为93.9。该催化剂最突出的特点是显著降低了汽油中烯烃含量和硫含量，同时维持了汽油的辛烷值。 (3)DOS催化剂对焦化汽油和直馏汽油的改质研究表明：轻质油品经催化改质后，在硫含量显著下降的同时，研究法辛烷值大幅度提高。 3.考察了以不同孔结构的Al<,2>O<,3>为载体制备的HZSM-5催化剂对低品质轻油改质性能的影响。结果表明，以大孔Al<,2>O<,3>为载体制备的HZSM-5用于FCC汽油的改质，在降烯烃、芳构化、异构化和抗积碳失活等方面性能，均优于以小孔Al<,2>O<,3>为载体制备的HZSM-5催化剂。

目录

文摘

英文文摘

声明

引 言

1文献综述

1.1低品质轻油改质技术研究开发进展

1.1.1催化裂化汽油改质技术研究开发进展

1.1.2焦化汽油和直馏汽油改质技术研究开发进展

1.2纳米ZSM-5分子筛结构性能特点及其应用

1.2.1 ZSM-5分子筛晶体结构

1.2.2纳米ZSM-5分子筛结构性能特点

1.2.3纳米ZSM-5分子筛在催化领域中的应用

1.3论文选题依据

2实验部分

2.1纳米HZSM-5催化剂的制备

2.2催化剂的物化性质表征

2.3催化剂低品质轻油改质性能评价

3水热处理纳米HZSM-5对低品质轻油改质的影响

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.3.1水热处理及La、Zn改性的HZSM-5催化性能

3.3.2水热处理温度对La、Zn改性HZSM-5催化性能的影响

3.3.3催化剂稳定性评价

3.4 小结

4过渡金属氧化物改性对纳米HZSM-5低品质轻油改质性能的影响

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.3.1不同过渡金属氧化物改性对低品质轻油改质性能的影响

4.3.2镍钼负载量对低品质轻油改质性能的影响

4.3.3镍钼改性催化剂的表征及稳定性评价

4.4小结

5 QG-009催化剂的改性及用于低品质轻油改质性能研究

5.1引言

5.2实验部分

5.3结果与讨论

5.3.1 QG-009催化剂柠檬酸改性研究

5.3.2 QG-009三氧化钼改性研究

5.3.3 QG-009改性催化剂表征及稳定性评价

5.4小结

6不同孔结构的载体氧化铝对HZSM-5低品质轻油改质性能的影响

6.1引言

6.2结果与讨论

6.2.1载体氧化铝的表征

6.2.2载体对纳米HZSM-5低品质轻油改质性能的影响

6.2.3以大孔氧化铝为载体制备的改性纳米HZSM-5催化性能

6.3小结

结 论

创新点摘要

参考文献

攻读博士学位期间发表学术论文情况

致谢