非晶态NiMoAl催化葡萄糖和3-羟基丙醛加氢的研究

摘要

本文通过淬冷法制备了非晶态NiMoAl合金催化剂，采用SEM和XRD手段对非晶态合金催化剂的表面结构和组成进行了表征。并将其用于葡萄糖制备山梨醇和3-羟基丙醛制备 1,3-丙二醇两个液相催化加氢反应，考察了催化剂的催化性能。将非晶态 NiMoAl合金催化剂用于葡萄糖和 3-羟基丙醛的加氢反应还未见文献报道。 在葡萄糖液相催化加氢制备山梨醇反应中，以非晶态NiMoAl做催化剂，考察了反应温度、反应压力、催化剂用量、底物浓度、反应时间等反应参数对反应的影响。同时与几种传统钼改性 Raney Ni 催化剂做了活性比较。研究结果表明，采用质量分数为50％的葡萄糖水溶液，非晶态NiMoAl为催化剂加入量为葡萄糖质量的 2.4 wt％，在温度135℃，压力 4.0 MPa下，原料葡萄糖100％转化，山梨醇选择性大于99％，催化剂连续套用5次，活性保持不变。 以非晶态NiMoAl做催化剂，在 3-羟基丙醛(HPA)液相催化加氢制备 1,3-丙二醇(PDO)的反应中，考察了反应温度、反应压力、底物浓度、催化剂用量、反应时间等反应参数对反应的影响。同时与几种传统钼改性Raney Ni催化剂做了活性比较。研究结果表明，采用质量分数为10％HPA水溶液，非晶态NiMoAl催化剂加入量为3-HPA质量的 3.3 wt％，氢气总压为5.0 MPa时，反应分为两段进行，第一段温度为45℃，反应30 min，转化85％以上的HPA，PDO选择性达到99％以上，温度升高到100℃，5.0MPa，反应 10 min，HPA 转化率达到100％，PDO选择性达到99％以上。

目录

文摘

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引 言

1文献综述

1.1非晶态合金的研究概况

1.2非晶态合金的结构特点

1.3非晶态合金催化剂的制备

1.3.1液相淬冷法

1.3.2化学还原法

1.4葡萄糖催化加氢的研究

1.4.1骨架型非晶态合金

1.4.2负载型非晶态合金催化剂

1.5 3-羟基丙醛催化加氢的的研究

1.5.1骨架型镍基催化剂

1.5.2负载型镍基催化剂

1.5.3贵金属Pt、Ru负载型催化剂

1.5.4加氢工艺的改进

2实验部分

2.1主要仪器和试剂

2.2催化剂的制备及表征

2.2.1催化剂合金的制备

2.2.2催化剂合金的活化

2.2.3催化剂的表征

2.3催化加氢反应

2.4产品分析

3结果与讨论

3.1葡萄糖催化加氢制备山梨醇的研究

3.1.1吸氢曲线

3.1.2温度的影响

3.1.3压力的影响

3.1.4催化剂用量的影响

3.1.5底物浓度的影响

3.1.6不同催化剂的比较

3.1.7催化剂的稳定性

3.1.8产品分析

3.2 3-羟基丙醛加氢制备1,3-丙二醇的研究

3.2.1温度的影响

3.2.2压力的影响

3.2.3底物浓度的影响

3.2.4催化剂用量

3.2.5转化率随时间的变化

3.2.6不同种类催化剂的活性比较

结 论

参考文献

附录

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致 谢