改性纳米HZSM-5催化剂上生物乙醇脱水制乙烯的研究

摘要

本文对改性纳米HZSM-5催化剂上生物乙醇脱水制乙烯进行了研究。实验发现，经过水蒸气处理过的纳米HZSM-5分子筛催化剂比未经水蒸气处理的具有更好的催化效果。因为水蒸气处理可以脱除骨架铝，降低积炭速率改善活性稳定性，同时还可改善酸分布，窄化孔道，使孔道立体限制增强从而提高选择性。在此基础上，还发现采用稀土铈氧化物改性可制得一种高效催化剂。本文系统考查了温度，空速，原料浓度及各种催化剂的改性方法对催化剂性能的影响。结果表明：在反应温度为250-300℃下，空速为1-3 h<'-1>，常压，稀土Ce改性的纳米HZSM-5分子筛作催化剂(载Ce量为3％wt)时，连续运转2000小时，乙醇转化率仍可达到为98％，乙烯选择性在96％左右。

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引 言

1文献综述

1.1乙烯概述

1.1.1乙烯的物化性质

1.1.2乙烯的用途

1.1.3乙烯工业的发展前景

1.2生物发酵乙醇

1.3生物发酵乙醇制乙烯催化剂发展概况

1.3.1氧化物催化剂

1.3.2磷酸体系催化剂

1.3.3沸石分子筛

1.4沸石分子筛概述

1.4.1 ZSM-5沸石结构及应用

1.4.2沸石分子筛的择形催化性能

1.4.3沸石分子筛催化剂的改性方法

1.5纳米分子筛的性能及催化特性

1.5.1外表面特点

1.5.2吸附特性

1.5.3扩散特性

1.5.4水热稳定性及热稳定性

1.5.5纳米分子筛的催化特点

1.6乙醇脱水制乙烯的反应机理

1.7课题的选择及研究内容

2实验部分

2.1试剂与主要仪器

2.1.1主要试剂

2.1.2主要仪器

2.2催化剂的制备及改性

2.2.1纳米HZSM-5催化剂的制备

2.2.2水热处理纳米HZSM-5催化剂

2.2.3硝酸镧改性纳米HZSM-5催化剂

2.2.4硝酸铈改性纳米HZSM-5催化剂

2.3催化剂的表征

2.3.1沸石分子筛晶貌特征及晶体颗粒尺寸

2.3.2晶体结构和结晶度分析

2.3.3吡啶吸附FT-IR表征

2.3.4 NH3-TPD表征

2.4催化剂催化性能的评价

2.4.1实验方法

2.4.2产物分析

2.4.3评价指标

3乙醇脱水制乙烯催化剂的选择及反应条件的考察

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.3.1纳米HZSM-5和γ-Al2O3的脱水性能比较

3.3.2不同晶粒大小分子筛催化剂的脱水性能比较

3.4反应条件对纳米HZSM-5上脱水反应性能的影响

3.4.1反应温度的影响

3.4.2空速的影响

3.4.3乙醇浓度的影响

3.5小结

4改性纳米HZSM-5上生物乙醇脱水制乙烯的研究

4.1引言

4.2催化剂的制备

4.3结果与讨论

4.3.1不同改性方法对纳米HZSM-5沸石的结构和催化性能的影响

4.3.2不同水汽处理温度对催化剂脱水性能的影响

4.3.2不同浸渍量对改性催化剂脱水性能影响

4.4载铈改性后纳米HZSM-5催化剂的工业应用前景

4.5小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致 谢