多组分气体光声光谱的独立成分分析方法研究

摘要

光声光谱法是现代激光光谱分析技术的一个重要分支，具有检测灵敏度高、选择性好、响应速度快等特点。多组分气体光谱信号的解析一直是谱分析研究领域具有挑战性的问题，也是光声光谱痕量气体成分检测数据处理过程中的重要环节。常温常压下，在红外波段，由于多种待测气体分子的吸收谱线密集交叉重叠，加上压力加宽因素，导致测得的光声光谱信号的分辨成为光谱数据处理的一个难题。小分子气体的光声光谱在其特征波长上的吸收是相对尖锐的振转跃迁线，其光谱数据概率密度函数是典型的超高斯性分布。这种观测样本的分布特征和隐藏在观测样本数据中特征成分的相互作用特性，使采用基于盲源分离的独立成分分析技术实现对多组分光声光谱特征吸收信号的提取成为可能。本文针对多组分气体光声光谱检测的需要，提出了采用独立成分分析技术分离多组分气体光声光谱的方法，其主要内容包括以下几个方面:
　　针对多组分气体光声光谱的特点，提出了采用独立成分分析技术对采集的光声光谱数据进行分析处理的方案，并对独立成分分析的基本原理、应用方法以及密度函数分布特征进行了深入的研究，为独立成分分析技术应用于光声光谱测量，准确识别和分辨多组分气体中的微量气体含量提供了理论依据。
　　通过对近红外波段多组分气体光声光谱谱线分布特征以及谱线数据的特点分析，提出了采用基于超完备独立成分分析基样本的盲源分离模型进行重叠特征成分的分离的思路。通过对超完备基样本数据的数值分析，构建了基于超完备独立成分分析基样本的盲源分离模型;建立了用于独立成分分析基样本变换的5点采样权重截断约束方程。在此基础上，采用基于权重截断方程和负熵近似约束的FastICA算法，进行了常温常压下呼吸气体中氨气和变压器油放电特征气的检测与分析:在人类呼气检测与分析实验中，利用1522.4400nm附近的0.1114 nm区间光谱数据，同时分析得到了NH3、H2O和CO2三种气体的浓度;在变压器油溶解气检测与分析实验中，利用1530.3709 nm附近的0.15nm区间的光谱数据，同时分析得到了在5个不同波长的CH4、 H2O、C2H2和CO2四种气体的浓度，还分析得到了在光声光谱中隐藏的叠加吸收峰基于波长的可分离有效叠加距离，这个距离介于0.0011～0.0174nm之间;通过ICA对C2H2标定气去水提纯，确定了C2H2气体的二次谐波光声光谱检测极限灵敏度为0.71 ppbv。
　　本文提出的ICA技术，面对强大的背景噪声，可以分析提取痕量气体光声光谱特征成分，在提高信噪比和信号处理分析精度、发现潜在特征成分、拓宽固定波段的探测激光源在很小的波长区间同时检测多种气体等方面有进一步推广的价值。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 研究背景、选题的科学依据及意义

1．2 多组分光谱检测与分析技术发展

1．2．1 国外多组分光谱检测与分析的现状

1．2．2 国内多组分光谱检测与分析的现状

1．3 多组分光气体光声光谱分析应用概述

1．4 独立成分分析多组分气体光声光谱的研究内容

1．5 论文的内容与结构

1．6 主要符号列表

2 气体光声光谱检测技术

2．1 近红外气体分子光谱

2．1．1 近红外光谱分析机理与谱特点

2．1．2 近红外光谱线型与常温常压下谱线的统计学分布特征

2．2 气体光声光谱

2．2．1 激光强度调制的气体光声光谱测量原理

2．2．2 激光波长调制的二次谐波光声光谱测量技术

2．3 本章小结

3 独立成分分析原理

3．1 独立成分分析概述

3．1．1 独立成分分析的数学模型

3．1．2 独立成分分析(ICA)方法

3．1．3 独立成分的非高斯分布及其度量

3．3 基于负熵判据的独立成分分析——FastICA

3．3．1 FastICA算法中观测数据的预处理

3．3．2 FastICA算法

3．3．3 有约束的FastICA算法

3．4 本章小结

4 多组分气体PAS的独立成分分析方法

4．1 多组分气体PAS物理检测模型

4．2 独立成分分析多组分气体PAS模型建立与求解

4．2．1 多组分气体PAS基于超完备ICA基样本的BSS模型

4．2．2 用ICA算法提取2组分气体PAS特征成分

4．2．3 用ICA提取呼吸NH3气体PAS特征成分

4．3 基于超完备ICA基样本的多组分气体PAS分析方法

4．4 本章小结

5 变压器油溶解气的近红外PAS检测与分析

5．1 变压器油溶解气PAS检测装置

5．2 C2H2气体PAS检测极限灵敏度

5．3 变压器油溶解气PAS检测与独立成分分析

5．4 本章小结

6 多组分气体PAS分析讨论

6．1 CO2气体动力学冷却效应对多组分PAS信号测量的影响

6．2 多组分气体PAS分析与讨论

6．3 本章小结

7 结论与展望

7．1 主要研究内容和结论

7．2 创新点摘要

7．3 展望

参考文献

攻读博士学位期间发表学术论文情况

致谢

作者简介