多孔炭的制备、改性及其在CO2吸附中的应用

摘要

全球气候变暖威胁着人类的生存环境，二氧化碳(CO2)作为一种主要的温室气体，其吸附分离受到研究者的广泛重视。吸附法具有能耗低、易循环等优点，是一种有效的CO2分离技术。吸附分离过程的关键在于吸附材料的设计与制备。当前吸附材料在吸附量、选择性、吸附动力学等方面都有待提高。结合多孔炭孔隙发达、稳定性好、易操作的优点，本论文第三章从多孔炭材料的制备着手，采用物理活化法，从植物基椰壳出发，通过改变活化温度，活化时间以及通水量等条件，制备了一系列椰壳基活性炭，并对这些材料进行了CO2静态吸附测试，考察其对CO2气体吸附行为。论文第四章通过酚醛胺序列反应，以及胺化实验提高炭材料表面含氮官能团种类和数量;论文第五章选择两种碱性离子液体，并将其负载在炭材料的孔道里，以谋求提高这类复合材料的CO2吸附速率。具体包括如下三个方面:
　　(1)选用炭化-活化一步连续的方法，制备椰壳基活性炭，比表面积高，孔体积大。改变活化温度，时间以及通水量，可以控制椰壳活性炭的比表面积和孔容。对这一系列材料进行了CO2静态吸附，25℃下的吸附量为2.57-3.08 mmol g-1。我们发现，活化温度800℃，通水量0.05 mL/min，活化时间60 min时，制备的椰壳基活性炭在25℃时对CO2有较高的吸附量。
　　(2)通过氢键作用引导酚醛胺与酚醛预聚体的组装过程，得到了具有高度贯通的大孔-介孔-微孔三连续的含氮整体式炭，通过调节胺的加入量，制备了不同含氮量的多孔炭材料。对聚合物和块体炭进行胺化实验，提高炭表面含氮官能团的含量，CO2的静态吸附量提高了22％，发现当含氮量较低时（＜1 wt％），微孔对CO2的吸附起主要作用;胺化后，表面氮官能团和孔结构对CO2吸附起共同作用。
　　(3)利用碱性离子液体与CO2弱的相互作用，在炭材料介孔表面负载一层碱性离子液体，提高CO2在孔道内的传递速率。实验表明，选用[BMIM]BF4离子液体，可以提高表观吸附速率，但是部分微孔被离子液体堵塞，造成吸附量的下降。

目录

声明

摘要

引言

1 文献综述

1．1 CO2吸附研究背景

1．2 CO2固体吸附剂

1．2．1 沸石分子筛

1．2．2 有机金属骨架

1．2．3 多孔聚合物

1．2．4 钙基、锆基和锂基高温CO2吸附剂

1．2．5 新型炭材料

1．3 多孔炭吸附材料

1．3．1 活性炭

1．3．2 碳分子筛

1．3．3 分等级含氮多孔炭

1．4 本论文选题依据及研究内容

2 实验综述

2．1 药品及仪器

2．1．1 实验药品

2．1．2 实验仪器

2．2 材料的表征

2．2．1 氮吸附分析

2．2．2 扫描电镜形貌分析

2．2．3 透射电镜分析

2．2．4 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)

2．2．5 X射线光电子能谱分析(XPS)

2．2．5 元素分析

2．2．6 热重分析

2．3 材料的CO2吸附测试

2．3．1 CO2静态吸附测试

2．3．2 CO2动态吸附测试

2．4 水活化实验装置

3 椰壳基活性炭的制备及其CO2吸附性能的研究

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 热重测试

3．2．2 炭化、物理活化实验

3．2．3 CO2静态吸附测试

3．3 结果讨论

3．3．1 椰壳的热分解行为分析

3．3．2 活化温度对活性炭孔结构的影响

3．3．3 通水量对活性炭孔结构的影响

3．3．4 活化时间对活性炭孔结构的影响

3．3．5 CO2的静态吸附测试

3．4 本章小结

4 多级含氮多孔炭材料的制备及其CO2吸附性能的研究

4．1 前言

4．2 实验部分

4．2．1 HCM-DAH系列炭材料的合成

4．2．2 胺化实验

4．3 结果讨论

4．3．1 孔结构分析

4．3．2 含氮官能团分析

4．3．3 含氮量对CO2吸附的影响

4．3．4 CO2动态吸附测试

4．4 本章小结

5 分等级多孔炭担载离子液体对CO2吸附协同作用的研究

5．1 前言

5．2 实验部分

5．2．1 离子液的选择与制备

5．2．2 多孔炭材料的选择与制备

5．2．3 理论模型的建立及复合材料的制备

5．3 结果讨论

5．3．1 离子液体常温常压下对CO2的吸附

5．3．2 多孔炭材料表征

5．3．3 [BMIM]BF4与多孔炭复合材料对CO2动态吸附的影响

5．3．4 [BMIM]OAc与多孔炭复合材料对CO2动态吸附的影响

5．4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢