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摘要
图表目录
主要符号表
1 绪论
1.1 氢甲酰化反应及其催化剂
1.2 钴催化氢甲酰化反应的研究现状
1.2.1 均相体系中钴催化的氢甲酰化反应
1.2.2 非均相体系中钴催化的氢甲酰化反应
1.3 温控相转移催化体系
1.4 选题的背景及研究内容
2 温控膦配体的设计与合成
2.1 引言
2.2 温控膦配体的设计
2.3 温控膦配体的合成
2.3.1 试剂与仪器
2.3.2 L1配体的合成与表征
2.3.3 L2配体的合成与表征
2.3.4 L3配体的合成与表征
2.4 Co2(CO)8的合成
2.4.1 试剂与仪器
2.4.2 Co2(CO)8的合成与表征
2.5 温控相转移钴配合物催化剂
2.5.1 催化剂的制备及其浊点的测定
2.5.2 催化剂温控相转移过程的验证
2.6 小结
3 温控相转移钴配合物催化1-辛烯的氢甲酰化反应
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 试剂与仪器
3.2.2 1-辛烯氢甲酰化反应
3.2.3 1-辛烯氢甲酰化反应产物的分析
3.2.4 钴流失和磷流失的测定和计算
3.3 结果与讨论
3.3.1 Co2(CO)8/L1催化的1-辛烯氢甲酰化反应
3.3.2 Co2(CO)8/L2催化的1-辛烯氢甲酰化反应
3.3.3 Co2(CO)8/L3催化的1-辛烯氢甲酰化反应
3.3.4 温控相转移钴配合物催化剂的比较
3.3.5 不同催化体系中1-辛烯氢甲酰化反应结果的比较
3.4 小结
4 温控相转移钴配合物催化C11-12混合烯烃的氢甲酰化反应
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 试剂与仪器
4.2.2 C11-12混合烯烃原料的分析
4.2.3 C11-12混合烯烃氢甲酰化反应
4.2.4 C11-12混合烯烃氢甲酰化反应产物的分析
4.3 结果与讨论
4.3.1 Co2(CO)8/L1催化的C11-12混合烯烃氢甲酰化反应
4.3.2 Co2(CO)8/L2催化的C11-12混合烯烃氢甲酰化反应
4.3.3 水-有机两相与均相高碳内烯烃氢甲酰化反应结果的比较
4.3.4 不同烯烃氢甲酰化反应的比较
4.4 小结
5 由廉价钴化合物原位形成温控相转移钴配合物催化剂的探索
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 试剂与仪器
5.2.2 1-辛烯氢甲酰化反应
5.2.3 催化剂的制备
5.2.4 催化剂的表征
5.3 结果与讨论
5.3.1 不同钴前体催化的1-辛烯氢甲酰化反应
5.3.2 催化剂的红外光谱表征结果
5.3.3 催化剂的紫外可见光谱表征结果
5.4 小结
6 结论与展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
附录A 核磁共振谱图
附录B 1-辛烯氢甲酰化产物气相色谱图
附录C 钴和磷浓度的测定
附录D C11-12混合烯烃氢甲酰化产物气相色谱图
致谢
作者简介
攻读博士学位期间科研项目及科研成果