BiFeO3/TiO2基纳米管阵列复合材料的制备及其光催化性能研究

摘要

半导体光催化技术作为一种高级氧化技术，是目前解决全球环境污染问题的研究热点之一。传统的光催化剂TiO2，虽然具有价廉、低毒、稳定以及可以重复利用等优点，但是它的性能还不能满足实际应用的需求，因此如何提高其光催化性能引起了人们广泛关注。在TiO2众多形态中，TiO2纳米管具有高比表面积和良好的电子传递性能，然而TiO2材料自身的两大缺陷即太阳能利用率低及光生电子-空穴易复合，限制了TiO2纳米管在实际中的应用。钙钛矿催化剂材料的代表之一BiFeO3，具有独特的铁电性和铁磁极化性质。若利用铁电化合物微观固有的电场实现光生电荷的高效分离，可能会提高微区光电压强度与能量转换效率，增强TiO2材料的光活性。本文工作以TiO2纳米管阵列电极为基础，分别利用BiFeO3以及掺杂金属Co的BiFe0.5Co0.5O3对其进行改性，并对复合催化剂的形貌、结构、光学特性、光电化学性质以及光催化降解活性，进行表征和分析研究。本文围绕以上内容，主要展开了以下工作:
　　(1)结合阳极氧化技术和电化学沉积技术制备了BiFeO3/TiO2纳米管阵列复合电极，实验结果表明，负载BiFeO3之后TiO2纳米管的光吸收范围发生了红移，光生电荷分离效率得到提高;复合电极显著提高了可见光区的光电流，光电转换效率相比TiO2纳米管提高了约7倍，BiFeO3有效抑制了光生电子-空穴的复合。
　　(2)采用阳极氧化技术和超声辅助浸渍沉积法联合制备了BiFeO3/TiO2纳米管阵列复合电极，其光电转化效率约为原TiO2纳米管电极的4.6倍。在不同实验条件下进行了光电催化降解罗丹明B的对比研究，可见光照射下复合电极对罗丹明B的催化降解效率提高了约10倍。
　　(3)采用阳极氧化技术和真空辅助浸渍法联用制备了Co掺杂的BiFe0.5Co0.5O3/TiO2纳米管阵列电极。结果表明，BiFe0.5Co0.5O3颗粒负载到TiO2纳米管的管壁以及管的端口上方，并且负载之后显著拓宽了TiO2纳米管的可见光吸收范围，有效提高了其光生电子-空穴的分离效率。此外，通过原位红外技术考察复合催化剂光催化降解三氟乙酸的活性，对比研究发现BiFe0.5Co0.5O3/TiO2纳米管材料对气相三氟乙酸有光催化降解性能，光照6h后三氟乙酸的降解率约为75％，相同条件下是原TiO2纳米管电极对三氟乙酸的光催化降解率的7.5倍，降解产物含有CO2。