氢氧等离子体合成H2O2反应器和反应条件优化

摘要

过氧化氢(H2O2)是一种重要的绿色氧化剂，广泛应用于化学品合成、纺织品漂白、环境保护、航天及军工等领域。H2/O2等离子体法能够直接合成高纯度高浓度H2O2，是一种极具吸引力的H2O2合成新途径。本文详细研究了等离子体反应器结构和反应条件对H2/O2等离子体合成H2O2反应结果的影响:
　　1、考察了反应器结构如高压电极外径、高压电极介质厚度、放电区长度、高压电极材料和接地电极液体导电率对H2/O2等离子体合成H2O2的影响，包括O2转化率、H2O2选择性和H2O2收率，并研究了其影响反应结果的原因。优选出最佳高压电极外径、高压电极介质厚度和放电区长度为4.0 mm、1.0mm和250 mm，最佳高压电极材料为Ni粉，最佳接地电极液体电导率为1200μs/cm。通过分析得出最佳放电电流值为30mA。
　　2、考察了冷却循环水温度和原料停留时间对O2转化率、H2O2选择性和H2O2收率的影响。并利用发射光谱仪和示波器对不同条件下H2/O2等离子体进行诊断。得出最佳的冷却循环水温度为24℃，最佳的原料停留时间为1～2 s。通过发射光谱和示波器诊断结果得出冷却循环水主要通过改变H2/O2等离子体中的活性物种来影响反应结果，原料停留时间主要通过改变电子密度和平均电子能量来影响反应结果。
　　3、研究了添加气态氧化物分子（H2O、CO和CO2）对H2/O2等离子体合成H2O2有显著的影响。得出CO和CO2的促进作用较弱，H2O分子对促进合成H2O2的效果明显。在18 ml/min H2O添加量时，在放电频率12.8 kHz、放电功率40 W、H2气速210ml/min、O2气速9.3 ml/min、循环水温度4℃及放电时间60 min条件下，与不添加H2O分子相比，O2转化率由43.5％提高到83.7％，H2O2选择性维持在73.5％，H2O2收率由32.0％提高到61.6％。通过发射光谱、示波器及文献研究得出H2O分子的加入既能增大电子密度，促进H2和O2的转化，同时也能加速一些自由基反应，从而提高H2O2的收率。

目录

声明

摘要

引言

1 文献综述

1．1 过氧化氢(H2O2)的用途及生产技术现状

1．1．1 普通H2O2的用途及生产技术现状

1．1．2 高纯H2O2的用途及生产技术现状

1．2 H2／O2直接合成H2O2技术的最新进展

1．2．1 H2／O2贵金属催化法

1．2．2 H2／O2燃料电池法

1．3 非平衡等离子体及其在H2／O2直接合成H2O2方面的潜力

1．3．1 非平衡等离子体及其产生方法

1．3．2 等离子体法合成H2O2的早期研究

1．3．3 近年来等离子体法合成H2O2的研究进展

1．4 选题依据及研究思路

2 实验装置和方法

2．1 等离子体法直接合成H2O2的实验流程

2．2 等离子体法直接合成H2O2的实验装置

2．2．1 低温等离子体电源

2．2．2 气相色谱仪(GC)

2．2．3 发射光谱仪(OES)

2．2．4 数字荧光示波器

2．3 实验方法及反应性能评价

2．3．1 实验方法

2．3．2 反应性能评价指标

3 等离子体法合成H2O2的反应器结构优化

3．1 高压电极外径

3．2 高压电极介质厚度

3．3 放电区长度

3．4 高压电极材料

3．5 接地电极液体电导率

3．6 放电参数对H2／O2等离子体合成H2O2反应结果的影响

3．7 小结

4 等离子体法合成H2O2的反应条件优化

4．1 冷却循环水温度

4．2 原料停留时间

4．3 添加气态氧化物分子

4．3．1 添加水蒸气(H2O2)

4．3．2 添加一氧化碳气体(CO)

4．3．3 添加二氧化碳气体(CO2)

4．4 小结

结论

参考文献

致谢