基于硼酸识别的无酶电位型葡萄糖传感器的应用研究

摘要

近年来，全球范围内糖尿病患者数量的不断增加引起了人们对糖尿病的高度重视，各个领域的科研工作者们相继对葡萄糖传感器产生了浓厚的兴趣。目前，应用最广泛的血糖仪是一种电流型葡萄糖传感器。由于这种葡萄糖传感器易受葡萄糖氧化酶活性的影响，因此发展无酶型葡萄糖传感器是当前研究的热点。本文利用了硼酸化合物具有识别糖的特性并借助DFT理论计算，设计合成了一系列的双硼酸化合物。将稳定的硼酸化合物代替易失活的酶作为葡萄糖的识别分子，并结合其在四十二烷基掺杂的聚合物膜离子选择性电极上能产生阴离子电位响应的特点，建立了基于硼酸化合物识别的电位型葡萄糖传感器，并对其选择性、灵敏度等方面进行了应用研究。具体研究内容如下:
　　1、发展了基于硼酸识别的液膜电极电位型葡萄糖传感器的新方法。依据硼酸能与1，2-或1，3-二羟基化合物结合生成硼酸酯的性质并利用DFT理论计算，设计合成了DBA、DBA1和DBA2三种双硼酸化合物。通过对三者和其与葡萄糖结合生成的硼酸酯的光物理性质及其电化学性质的探究和对识别分子的选择、识别分子的浓度以及缓冲溶液pH的优化，选择了10-5 M DBA作为识别分子在pH8.0的磷酸缓冲溶液中作为检测葡萄糖的最优条件。利用DBA作为识别分子的聚合物液膜电极对葡萄糖检出限为0.2 mM，线性范围为1-100 mM，实现了对葡萄糖的高选择性检测且不受干扰物质的影响。将此电位型传感器应用于实际血样的检测，所得结果与商品化的血糖仪相比数据吻合。此研究方法的建立为临床医学中血糖的测定提供了新的思路。
　　2、发展了基于硼酸识别的固体接触式电极电位型葡萄糖传感器。本研究建立了具有离子-电子传导特性的导电聚合物聚辛基噻吩(POT)和C60作为传导层的固体接触式电极和无传导层的固体接触式电极。以DBA作为识别分子，掺杂TDDA+Cl-的聚合物液膜作为电极的敏感膜，通过传导层的离子-电子传导作用，将溶液中葡萄糖浓度的变化间接转换成电信号，据此实现了对葡萄糖的检测。本研究突破了传统离子选择性电极需要内充液的缺点，通过对传导层材料的优化，建立了一种新型的固体接触式电极电位型葡萄糖传感器，为发展便携式、微型化的葡萄糖传感器提供了新方法。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 背景意义

1．2 葡萄糖传感器

1．2．1 酶型葡萄糖传感器

1．2．2 无酶型葡萄糖传感器

1．3 基于硼酸化合物的糖化学传感器的研究进展

1．3．1 基于硼酸化合物的光化学传感器

1．3．2 基于硼酸化合物的电化学传感器

1．4 聚合物膜离子选择性电极简介

1．4．1 PLMEs的结构及相应机理

1．4．2 PLMEs的性能参数

1．4．3 PLMEs的特点

1．4．4 PLMEs的研究进展

1．5 选题背景和研究内容

2 基于硼酸识别的液膜电极电位型葡萄糖传感器

2．1 概述

2．2 实验部分

2．2．1 仪器与试剂

2．2．2 硼酸化合物的合成

2．2．3 膜电极的制备及活化

2．2．4 电位测定

2．2．5 双硼酸化合物的光谱测试和理论计算方法

2．3 实验结果与讨论

2．3．1 双硼酸化合物光物理性质的结果与讨论

2．3．2 双硼酸化合物的电位响应

2．3．3 实验条件的优化

2．3．4 电极可逆性测试

2．3．5 基于双硼酸化合物的PLMEs在葡萄糖检测方面的应用

2．4 本章小结

3 基于硼酸识别的固体接触式电极电位型葡萄糖传感器

3．1 概述

3．2 实验部分

3．2．1 仪器与试剂

3．2．2 硼酸化合物的合成

3．2．3 SC-ISEs的制备及活化

3．2．4 电位测定

3．2．5 电化学阻抗测试

3．3 实验结果与讨论

3．3．1 SC-ISEs的导电机理

3．3．2 基于DBA识别的不同SC-ISEs检测葡萄糖的电位响应

3．3．3 三种不同传导层的SC-ISEs的Els谱图比较

3．3．4 实际血样中葡萄糖含量的测定

3．4 本章小结

结论

参考文献

附录

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢