磁性Fe3O4@TiO2/SiO2气凝胶催化剂的制备及光催化性能的研究

摘要

随着工农业的发展，大量的有机废水给周围环境带来了严重的破坏，利用传统的污水处理法很难进行其降解。因此，对水溶液中的染料废水进行处理变得有必要并且意义重大。
　　在过去几十年里，通过使用半导体纳米粒子对有机染料的光催化降解对于环境修复变得意义重大。在各种各样的光催化剂中，因为TiO2成本低廉、具有优良的化学稳定性、无毒性和高催化活性，所以已经被广泛的用于处理各种有机污染物。TiO2在辐照光能量等于或大于其带隙能级时会产生空穴电子对(e-/h+)。如果使这些电荷分离，那么它们会迁移到催化剂表面和参与界面氧化还原反应。然而，在实际的污水处理当中，因为疏水性污染物的吸附、电子空穴对的快速重组限制了光量子效率，并且使得从水中回收和分离TiO2变得困难，因此许多方法被提出用来提高TiO2吸附和光催化性能。本文针对TiO2以上缺点，制备了一种具有高比表面积的SiO2气凝胶和具有磁响应的Fe3O4，利用TiO2将磁性Fe3O4进行包裹，然后负载到SiO2气凝胶上，制备出可回收利用的核壳型Fe3O4@TiO2/SiO2气凝胶催化剂，并对有机染料进行光催化降解，起到良好的效果。本论文研究内容主要包括:
　　(1)首先利用水热法合成磁性Fe3O4，然后利用溶胶凝胶法制备出核壳型Fe3O4@TiO2催化剂，为了制备高比表面积的载体，从工业粉煤灰中提取了SiO2，并经过表面改性处理制得SiO2气凝胶，在此基础上，利用水热法合成出了Fe3O4@TiO2/SiO2气凝胶催化剂。
　　(2)利用XRD、IR、BET、SEM、TEM、UV-vis、磁滞回线、pH等电点等分析方法对所制备的Fe3O4@TiO2/SiO2气凝胶催化剂进行表征。结果显示:所制备的复合型光催化剂中Fe3O4外层被一层TiO2所包覆，并且Fe3O4@TiO2成功负载在SiO2气凝胶上。
　　(3)利用氙灯作为光源，采用罗丹明B作为目标降解物，通过Fe3O4@TiO2/SiO2气凝胶催化剂降解罗丹明B，在制备条件方面，分别研究了TBOT和SiO2气凝胶的掺杂量的不同对罗丹明B的光催化效果;在应用条件方面进一步考察了溶液初始pH、催化剂浓度、不同催化剂随光照时间等因素对罗丹明B降解效率的影响，最终结果表明，在最佳制备和应用条件下，Fe3O4@TiO2/SiO2气凝胶催化剂的光催化效果要强于纯TiO2，最后通过Langmuire-Hinshelwood模型分析得知该催化过程复合一级动力学反应，而且该复合型Fe3O4@TiO2/SiO2气凝胶催化剂具有良好的循环利用性。
　　Fe3O4@TiO2/SiO2气凝胶催化剂在处理污水中可以体现以下三大优点:良好的光催化活性、强吸附能力和高磁性，是一种具有高效催化活性的廉价光催化剂。

目录

声明

摘要

引言

1 文献综述

1．1 工业有机污水的概述

1．2 有机污水的处理方法

1．2．1 物理法

1．2．2 化学法

1．2．3 生物法

1．3 TiO2光催化剂的概述

1．3．1 TiO2常用的制备方法

1．3．2 TiO2光催化反应机理

1．3．3 TiO2在光催化方面的缺陷

1．4 TiO2光催化剂的改性

1．4．1 半导体复合

1．4．2 金属离子掺杂

1．4．3 非金属掺杂

1．4．4 稀土元素沉积

1．4．5 表面光敏化

1．5 TiO2改性材料

1．5．1 磁性四氧化三铁(Fe3O4)

1．5．2 二氧化硅气凝胶(SiO2)

1．6 论文的课题意义及主要内容

1．6．1 论文的课题意义

1．6．2 论文的主要内容

2 实验试剂及仪器

2．1 实验试剂

2．2 实验仪器

2．3 表征手段

2．3．1 X射线衍射分析(XRD)

2．3．2 透射电镜分析(TEM)

2．3．3 扫描电镜分析(SEM)

2．3．4 红外光谱仪(FT-IR)

2．3．5 紫外固态漫反射(UV-vis／DRS)

2．3．6 表面及孔径分析仪(BET)

3 磁性Fe3O4@TiO2／SiO2核壳结构催化剂的制备与表征

3．1 催化剂制备

3．1．1 TiO2光催化剂的制备

3．1．2 磁性Fe3O4的制备

3．1．3 磁性Fe3O4@TiO2的制备

3．1．4 工业粉煤灰中提取SiO2气凝胶

3．1．5 磁性Fe3O4@TiO2／SiO2核壳结构催化剂的合成

3．2 催化剂的表征结果

3．2．1 引言

3．2．2 表征结果及分析

3．3 本章小结

4 TiO2@Fe3O4／SiO2气凝胶复合光催化剂降解有机染料

4．1 引言

4．2 光催化实验仪器

4．3 pH漂移法测等电点

4．4 降解罗丹明B的实验

4．4．1 罗丹明B的结构特点及其介绍

4．4．2 光催化降解方法

4．4．3 罗丹明B的标准曲线

4．5 制备条件探究

4．5．1 TBOT浓度的最优条件

4．5．2 SiO2气凝胶加入量的最优条件

4．6 应用条件的探究

4．6．1 溶液初始pH对罗丹明B的影响

4．6．2 催化剂浓度的影响

4．6．3 不同催化剂随光照时间的影响

4．6．4 罗丹明B初始浓度的影响及其动力学研究

4．6．5 催化剂的重复利用率

4．7 本章小结

5 总结与展望

5．1 工作总结

5．2 工作展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文情况

致谢