气相爆轰（燃）法合成碳纳米管及碳纳米球的研究

摘要

碳纳米管和碳纳米球由于具有优异的性能，在21世纪有着广泛的应用前景。气相爆轰法是合成碳纳米管和碳纳米球的一种新型的方法，具有设备简单、容易实现、产物量大等优点。本文首次采用气相爆轰的方式成功合成多壁碳纳米管，并探究相关的变化规律及生长机制，主要的研究内容如下：
　　1.从理论上分析了气相爆轰合成碳纳米管及碳纳米球的可行性。通过经典的爆轰理论对爆压、爆温、爆热以及爆速等进行了计算。同时通过高速摄影对甲烷、乙炔、苯的爆速进行测量，得到甲烷的爆速为2240m/s，乙炔为2900m/s、苯为2160m/s，并观测了混合气体爆炸的传播过程。
　　2.对密闭的爆轰管中混合气体的爆炸过程进行了数值模拟，甲烷/氧气=1：1时，爆轰管内的最大压力可达2.6MPa，这与计算值2.1MPa相接近。通过模拟不同比例乙炔和氧气的工况，发现当氧气量增大时，反应速率加快，火焰阵面向右传播速度加快。通过模拟不同比例苯和氧气的工况，当苯/氧气=1：2，此时会有大量的碳生成且计算的爆轰温度为3400K，与模拟情况相接近。
　　3.以甲烷和氧气为爆源，二茂铁为前驱体，分别改变初始温度，二茂铁质量等均成功的合成了碳纳米管。另外，使用乙炔作为碳源，探究合成碳纳米管的情况。通过XRD、TEM、RAMAN、TGA等手段对合成产物进行分析表征，我们发现在爆轰的高温高压条件下，合成的多壁碳纳米管多呈竹节状，并且石墨化程度较高。碳纳米管随着前驱体质量的增加石墨化程度也逐渐提高，结构缺陷变少。当不同初始温度制备碳纳米管时，随着初始温度的升高，所合成产碳纳米管的量有所减少且石墨化程度变差，但碳纳米管的管壁变得光滑一些，直径会变大，因此合成的温度在110~130°C之间较为合适。当使用乙炔气体来代替甲烷时，所合成产物中并没有碳纳米管生成，只是有类似碳纳米带生成且产物石墨化程度很高。
　　4.使用苯和氧气爆炸利用气相爆轰的方式，探究了反应物的初始浓度对气相爆轰合成纳米材料有着重要影响。结果发现，所合成的碳纳米球尺寸在30~50nm之间，随着氧气浓度比的增加，产物晶粒尺寸变小，分散性也变好团聚程度降低。并且当氧苯比低于1.25时，会产生熄爆现象。最后对气相爆轰合成碳纳米球的形成机理探究，爆轰过程历经四个过程，伴随迅速的碰撞和凝聚，使得碳粒子逐渐长大，形成纳米颗粒碳球。

目录

声明

1.绪论

1 .1前言

1 .2碳纳米管

1 .3碳纳米球

1 .4气相爆轰法合成碳纳米材料的研究发展

1 .5本文的研究内容和意义

2.实验参数计算和理论分析

2 .1气相爆燃与爆轰的理论和分析

2 .2氧平衡分析

2 .3理论参数计算

2 .4爆压测量与高速摄影实验

2 .5本章小结

3.气相爆轰管中混合气体爆炸过程的数值模拟

3 .1气相爆轰管的物理模型

3 .2数学模型

3 .3算法、初始条件和计算工况

3 .4气相爆轰管内甲烷和氧气混合气体的爆炸过程的数值模拟

3 .5气相爆轰管内乙炔和氧气混合气体的爆炸过程的数值模拟

3 .6气相爆轰管内苯和氧气混合气体的爆炸过程的数值模拟

3 .7本章小结

4.气相爆轰法合成碳纳米管的研究

4 .1实验流程及原料设备

4 .2前驱体质量对气相爆轰法合成碳纳米管的影响

4 .3不同初始温度对气相爆轰法合成碳纳米管的影响

4 .4不同碳源对气相爆轰法合成碳纳米管的探究

4 .5碳纳米管在气相爆轰过程中的生长机理的探究

4 .6本章小结

5. 气相爆轰法合成碳纳米球的研究

5 .1实验流程及初始条件

5 .2不同氧气浓度比对气相爆轰合成碳纳米球的影响

5 .3气相爆轰法制备碳纳米球机理的探究

5 .4本章小结

结论

（1）研究内容及结论

（2）后续工作的展望

参考文献

附录A 一些物质的热力学参数

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢