成型助剂对甲苯甲醇烷基化催化剂性能的影响

摘要

对二甲苯是一种重要的有机化工原料，用途广泛。由于下游产业的迅速发展，对二甲苯需求量逐年增加，开发增产技术迫在眉睫。甲苯甲醇烷基化选择性合成对二甲苯是增产对二甲苯的有效路径，不仅分离成本低，还可以将石油化工和煤化工有机结合。催化剂的放大生产离不开成型。催化剂成型是催化剂以一定形状、尺寸应用于工业反应器时必不可少的工序，研究成型助剂对催化剂性能的影响十分重要。
　　论文研究了凹凸棒土、氧化铝及凹凸棒土和氧化铝混合物作为粘结剂成型 ZSM-5在甲苯甲醇烷基化反应中的性能，并且在不添加粘结剂的情况考察了胶溶剂对 ZSM-5的影响，得到如下结果：
　　（1）凹凸棒土成型催化剂比氧化铝成型催化剂初始对二甲苯选择性高出11.5%，反应100h后，凹凸棒土成型催化剂甲苯转化率降幅更小，体现出很好的稳定性。再生后，凹凸棒土成型催化剂的初始对二甲苯选择性为66.2%，与第一次反应结束时的对二甲苯选择性基本相同，随着反应进行，对二甲苯选择性持续升高，表明凹凸棒土具有原位改性的效果。用凹凸棒土成型复合改性催化剂时，催化剂对二甲苯选择性提高了20%，说明凹凸棒土成型提高对二甲苯选择性具有普适性。
　　（2）将凹凸棒土和氧化铝以不同比例混合，得到双组份粘结剂，之后对 ZSM-5进行成型。随着粘结剂中凹凸棒土添加比例减少，氧化铝添加比例增加，催化剂初始对二甲苯选择性逐渐下降；催化剂的寿命先增加后减少；催化剂强度逐渐增加。
　　（3）在无粘结剂情况下，添加胶溶剂水或者稀硝酸，模拟成型过程，研究胶溶剂对催化剂的影响。相比于未处理的催化剂，添加水或者稀硝酸后，催化剂对二甲苯选择性升高，复合改性后，催化剂对二甲苯选择性升高了17%左右。而且填加稀硝酸的复合改性催化剂甲苯转化率并没有降低。

目录

声明

引言

1 文献综述

1.1 对二甲苯现状及前景

1.2 对二甲苯生产工艺技术及发展趋势

1.3 甲苯甲醇烷基化合成对二甲苯

1.4 沸石分子筛的成型

1.5 课题选择

2 实验部分

2.1 试剂

2.2 催化剂制备

2.3 催化剂的表征

2.4 催化剂评价

3 凹凸棒土成型ZSM-5催化剂

3.1 催化剂的表征

3.2 催化剂的反应性能

3.3 凹凸棒土的原位改性作用

3.4 凹凸棒土的温度敏感性

3.5 凹凸棒土成型改性ZSM-5的反应性能

3.6 小结

4 双组份粘结剂成型ZSM-5催化剂

4.1 催化剂的表征

4.2 催化剂的反应性能

4.3 小结

5 添加胶溶剂模拟成型ZSM-5催化剂

5.1 催化剂的表征

5.2 催化剂的反应性能

5.3 小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢