耐受镉的电化学活性菌与阴极电子协同作用产氢

摘要

生物阴极电化学系统(BESs)为去除重金属同时产氢提供了有效方法，但电化学活性菌(EAB)的作用，特别是EAB与阴极电子在去除重金属同时产氢中的作用还不甚清楚。
　　本研究从长期运行的去除Cd(II)的混菌生物阴极BESs混菌中分离出四株菌株，暂命名为 Ochrobactrum sp. ST1、Pseudomonas sp. ST3、Pseudomonas delhiensis ST5及Ochrobactrum anthropi ST7，探讨四株EAB与阴极电子在去除Cd(II)同时产氢中的作用。
　　结果表明，四株EAB与阴极电子均能够协同作用产生氢气，其中ST1、ST3和ST5最大产氢速率相近，分别为0.0017±0.0002 m3/m3/d、0.0018±0.0000 m3/m3/d和0.0028±0.0001 m3/m3/d，而ST7产氢效果明显优于其它三株菌，高达0.0124±0.0001 m3/m3/d。Cd(II)的存在强化了ST3与ST7的协同效应，产氢速率提高34%和69%。ST1的产氢效果不受Cd(II)影响，而ST5协同效果减弱。进一步分析表明，对ST1、ST3和ST5来说，EAB的胞外聚合物(EPS)的存在对产氢影响显著，其中ST5的EPS与阴极电子协同作用产氢能达到总产氢的25%，虽然ST7 Cd(II)20 mg/L的EPS产氢效果最好，但是只占其总产氢的3%。胞内酶如超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化氢酶(CAT)、谷胱甘肽(GSH)、脱氢酶(DH)分析表明，闭路条件下，SOD，CAT，GSH含量相比开路降低显著降低，说明电子存在对EAB解毒具有重要作用。EAB与阴极电子协同产氢的加强或减弱主要与生物量和DH相关。不同条件下的循环伏安曲线的析氢趋势也证实此结论。
　　就Cd(II)的去除而言，Cd(II)初始浓度20 mg/L、开路条件下，EAB生物阴极的Cd(II)去除效果均优于化学阴极，最高比化学阴极去除Cd(II)提高37%(ST5)。闭路条件下的Cd(II)去除高于开路，EAB去除Cd(II)最高提高了21%(ST1)，低于化学去除提高的51%，这可能是因为EAB存在降低Cd(II)还原速率或不利于反应发生。CV与XPS分析表明，ST3和ST5的存在不利于Cd(II)还原，而ST1与ST7没有影响。四株EAB Cd(II)去除速率随着初始浓度的升高而升高，并且阴极电子的作用逐渐增强。

目录

声明

1 绪论

1.1 生物电化学系统

1.1.1 生物阴极产氢

1.1.2 生物阴极去除重金属

1.2 关于Ochrobactrum sp.和Pseudomonas sp.相关介绍

1.3 课题研究目的、意义和内容

2 实验材料与方法

2.1 实验材料

2.1.1 实验仪器与试剂

2.1.2 材料与处理

2.1.3 培养基及反应溶液

2.1.4 实验装置

2.2 分析方法

2.2.1 小分子酸的测定

2.2.2 胞外多糖浓度的测定

2.2.3 胞外蛋白质浓度的测定

2.2.4 脱氢酶测定

2.2.5 生物量的测定

2.2.6 氢气测定

2.2.7 金属浓度测定

2.2.8 SOD，CAT，GSH 酶活性测定

2.2.9 阳极COD测定

2.2.10 碳酸根测定

2.2.11 XPS分析

2.2.12 三维荧光激发发射矩阵分析

2.2.13 循环伏安法分析

2.3 相关计算

2.3.1 电流

2.3.2 库伦效率

2.3.3 收率

2.3.4 能量回收效率

3 结果与讨论

3.1 离子交换膜对EAB与阴极电子协同作用的影响研究

3.2 运行时间对EAB与阴极电子协同产氢的影响研究

3.2.1 实验设置

3.2.2 运行时间对氢气生产的影响研究

3.2.3 运行时间对金属去除的影响研究

3.2.4 运行时间对乙酸生产的影响研究

3.2.5 运行时间对电流的影响研究

3.2.6 运行时间对胞外多糖与胞外蛋白的影响研究

3.2.7 XPS价态分析

3.2.8 碳消耗分析

3.3 Cd(II)初始浓度对EAB与阴极电子协同产氢的影响研究及机理分析

3.3.1 实验设置

3.3.2 Cd(II)初始浓度对EAB与阴极电子协同产氢的影响研究

3.3.3 Cd(II)初始浓度对生物量与EPS的影响研究

3.3.4 Cd(II)初始浓度对脱氢酶的影响研究

3.3.5 EPS对EAB与阴极电子协同作用产氢的影响研究

3.3.6 Cd(II)初始浓度对SOD，CAT，GSH的影响研究

3.3.7 荧光光谱表征分析

3.3.8 循环伏安曲线分析

3.4 生物活性对EAB与阴极电子协同产氢的影响研究

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢