Paracoccus denitrificans ZGL1硫铁共基质自养反硝化过程研究

摘要

水中硝酸盐的污染日益严重，解决水中硝酸盐污染的问题迫在眉睫。反硝化脱氮工艺一直被认为是水中脱氮最经济有效的方式。异养反硝化过程消耗大量有机物造成运行成本高的问题，而自养反硝化脱除硝酸盐污染不消耗碳源，节省运行成本，而硫铁共基质（即硫铁同时作为电子供体）自养反硝化脱氮过程更有潜在的应用前景。基于此，本论文选用实验室筛选的具有硫自养反硝化和铁自养反硝化功能的菌株Paracoccus denitrificans ZGL1，研究黄铁矿和硫化亚铁作为共基质的电子供体来还原硝酸盐，明确硫铁共基质自养反硝化过程中涉及的硫、铁和氮等元素的转化规律和影响因素。主要研究内容和结论如下： 以黄铁矿为电子供体，有EDTA时，硝酸盐在24h内完全还原，而亚硝酸盐在24h时达到最大值，然后缓慢下降，在900h后才完全还原。亚铁离子在24h时达到最大值，之后逐渐下降，总铁在反应200h前快速上升，之后基本不变。 以黄铁矿为电子供体，无论有无EDTA，初始接菌量的增大会促进硝酸盐和亚硝酸盐的降解，黄铁矿加入量增加，硝酸盐还原速率变化不大，而亚硝酸盐的还原速率在加入黄铁矿500mM时明显加快。有EDTA时，在初始pH值为7和8时硝酸盐在24h内已完全降解，而初始pH值为6时亚硝酸盐的还原速率升高；无EDTA时，初始pH值为7和8时硝酸盐的还原速率相对较快，在36h内已完全还原，在初始pH值为5和9时亚硝酸盐降解不完全。无论有无EDTA，溶液中初始Fe2+浓度越大，硝酸盐和亚硝酸盐的还原速率越快。有EDTA存在时，硫离子浓度由0.2mM增加到0.8mM，硝酸盐和亚硝酸盐的降解速率增加；无EDTA时，硫离子浓度由0.2mM增加到0.4mM，硝酸盐的降解速率增加，而随着溶液初始硫离子浓度增大，体系中的亚硝酸盐的还原速率反而减慢。有EDTA时，加入葡萄糖的反应体系中2mM的NO3-在4h以内全部降解，而未加入葡萄糖的反应体系中的NO3-在30h左右才全部降解，加入葡萄糖的浓度增大，亚硝酸盐的还原速率也在增大。 以硫化亚铁为电子供体，有EDTA时，硝酸盐在24h内完全还原，而亚硝酸盐在24h时达到最大值，然后缓慢下降，在780h才完全还原。亚铁离子和总铁浓度随时间不断增加，而且两者增加的量基本接近，在200h时达到稳定。 以硫化亚铁为电子供体，加入EDTA对硝酸盐的降解影响不大，对亚硝酸盐降解有非常明显的抑制。无论有无EDTA，初始接菌量和硫化亚铁加入量增大促进了硝酸盐和亚硝酸盐的降解。有EDTA时，初始pH为7时硝酸盐在80h内已完全还原，而在pH值偏酸性时亚硝酸盐积累量较少；无EDTA时，初始pH为7时硝酸盐在50h内已完全还原，而初始pH值为5-8时亚硝酸盐均能够完全还原。有EDTA时，外加的Fe2+浓度越高，硝酸盐的还原速率越快，体系中亚硝酸盐浓度减少；无EDTA时，在加入20、30、40mM亚铁离子的反应体系中，硝酸盐在12h内已完全还原，亚硝酸盐没有积累。有EDTA时，硫离子的加入量越大，硝酸盐还原越快。无EDTA时，加入体系中硫离子0.8mM和1.2mM时，硝酸盐完全降解的时间为48h，而在250h内亚硝酸盐都没有完全降解，但是增大硫离子浓度降低了亚硝酸盐的累积浓度。有EDTA时，与乙酸钠和柠檬酸三钠相比，葡萄糖可以大大加快硝酸盐与亚硝酸盐的还原。而乙酸钠和柠檬酸三钠对硝酸盐的还原速率增加明显，对亚硝酸盐的还原影响不大。

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摘 要

Abstract

1 绪论

1.1 水中硝酸盐污染概况

1.1.1 水中硝酸盐污染现状

1.1.2水中硝酸盐污染的来源

1.1.3 水中硝酸盐污染的危害

1.2 水中硝酸盐污染的修复技术

1.2.1 物理化学法

1.2.2 化学法

1.2.3 生物处理法

1.3 微生物的异养反硝化过程

1.4.1 氢自养反硝化

1.4.2 硫自养反硝化

1.4.3 铁自养反硝化

1.4.4硫铁共基质自养反硝化

1.5 本论文研究意义、研究内容和技术路线

2.1 实验材料与仪器

2.2实验方法

2.2.3菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程影响因素研究

2.2.4 分析方法

2.3结果与讨论

2.3.1黄铁矿颗粒的扫描电镜分析和能谱分析

2.3.2菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程特性研究

2.3.3菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程影响因素研究

（1）初始接菌量对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的影响

（2）电子供体量对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的影响

（3）溶液初始pH值对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的

（4）溶液初始Fe2+浓度对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化

（5）溶液初始S2-浓度对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的影

（6）有机碳源浓度对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的影

2.4本章小结

3 以硫化亚铁为电子供体的菌株Paracoccus denitrificans ZGL1硫铁共基质

3.1 实验材料与仪器

3.1.1菌种来源

3.1.2硫化亚铁的来源和预处理

3.1.3药品

3.1.4培养基

3.1.5实验仪器

3.2实验方法

3.2.3菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程影响因素研究

3.2.5分析方法

3.3结果与讨论

3.3.1硫化亚铁颗粒的扫描电镜分析和能谱分析

3.3.2菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程特性研究

3.3.3菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程影响因素研究

（1）EDTA对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的影响

（2）初始接菌量对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的影响

（3）电子供体量对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的影响

（4）溶液初始pH值对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的

（5）溶液初始Fe2+浓度对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化

（6）溶液初始S2-浓度对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过

（7）有机碳源种类对菌株Paracoccus denitrificans ZGL1自养反硝化过程的影

3.4本章小结

结 论

[36] Wang

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致 谢