利用分子静电势计算分子间静电相互作用能

摘要

分子间相互作用能的计算是催化、材料、药物设计、生物过程等研究中的一个重要环节。静电相互作用能是其中的主要部分。当前生物大分子静电相互作用能的计算多是在经典的分子力学框架下进行，也就是利用库仑定律，依赖于参与作用的两个原子的点电荷。而原子电荷是电子云空间分布的近似表达，其中包含有很大的近似，因而会引入误差。为此，将原子电荷回归于空间分布的方法，在理论上被认为可以改进静电相互作用能的计算，诸如极化电荷方法等。本文以蛋白质的分子静电势代替原子电荷，比较两者的计算结果差别。本文主要研究内容如下： (1)在HF方法与B3LYP方法下比较分子静电势及静电相互作用能。将静电主导的水二聚体、色散主导的苯二聚体以及混合型的乙炔二聚体作为研究对象，在两种方法下计算得到的结果差距很小。计算基组相同的前提下，两种方法计算得到的分子静电势局部和整体差异很小。因此，使用HF方法来计算蛋白质一配体复合物的静电势及静电能。 (2)合理基组的选择。为了从6-311++G**系列、cc-pVnZ系列中选出合理基组来计算蛋白质静电势，选出一段肽链作为测试蛋白质，分别在HF/6-311G**、HF/6-311++G**、HF/6-311++G(2df,2pd)、HF/cc-pVDZ、HF/cc-pVTZ、HF/cc-pVQZ水平下计算测试蛋白质的静电势值并将结果进行比较分析。结果表明，在HF/cc-pVTZ水平下，计算分子静电势及静电能较合理精确。 (3)在HF/cc-pVTZ水平和库仑定律下比较分子静电势以及静电能。将水二聚体、苯二聚体以及乙炔二聚体作为研究对象，将两种方法下得到的二聚体分子的静电能进行比较分析。结果表明，对于小分子而言，两种方法下得到的结果差异并不显著。 (4)在HF/cc-pVTZ水平和库仑定律下比较蛋白质一配体复合物静电势以及静电能。选出10个合理的蛋白质一配体复合物作为研究对象，将两种方法下得到的二聚体分子静电能进行比较分析。结果表明，两种方法下得到的结果差别显著。由此建议生物大分子静电能的计算需要从点电荷方法改进到静电势方法。 (5)在HF/cc-pVTZ水平与库仑定律下，计算得到7(A)到10(A)范围内氨基酸与配体分子间的静电势及静电能。结果表明，计算方法相同的前提下，不同距离范围的氨基酸与配体间的静电能差别不大。 本文所做工作为分子间静电相互作用能计算精度提高奠定了坚实的基础。

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