淖毛湖煤及显微组分在甲烷二氧化碳重整气氛下的热解行为

摘要

煤中显微组分由于其来源不同，其化学结构及性质存在显著差异，对热解转化及产物组成有不同的影响。甲烷活化与煤热解过程耦合过程已有较为深入的研究，耦合过程能够显著提高焦油产率，然而煤中显微组分对耦合过程的影响少有研究。本论文通过对原煤及其显微组分的富集物进行热解实验，研究热解温度、气氛（包括N2气氛和甲烷二氧化碳重整（CRM））对显微组分热解产物，特别是焦油产率及组成的影响。利用同位素示踪方法认识重整耦合过程对焦油形成的作用机理。论文工作成果为煤热解定向转化提供实验基础及理论依据。 以淖毛湖原煤（NMH-R）及其各显微组分富集物（包括淖毛湖富镜质组煤NMH-V、淖毛湖富惰质组煤NMH-I和淖毛湖富壳质组煤NMH-E）为样品，在常压固定床进行热解实验研究，结果表明，温度和反应气氛对四种样品焦油产率均有不同程度的影响。随着热解温度的提高，焦油产率均表现出先增加后降低的趋势，半焦产率随着温度的增加而减少。NMH-R在650℃ 时获得最大焦油产率，NMH-V在600℃ 时获得最大焦油产率。600℃ 时，原煤热解与甲烷二氧化碳重整耦合（CP-CRM）过程的焦油产率是N2气氛下热解焦油产率的1.27倍。 热解焦油组成分析表明，焦油中脂肪类物质以饱和脂肪烃为主，含氧类物质以酚类物质为主。CP-CRM可提升焦油的产率，但同时也会降低焦油的轻质组分的含量。NMH-V在CP-CRM过程中产生的焦油具有较高的酸性物质含量。 同位素示踪实验分析证明重整气氛提高焦油产率的原因是CRM过程产生自由基作用于煤裂解碎片，使其得到快速稳定，并且主要作用于含苯环的物质的稳定，使其含量增加，而对脂肪族物质影响不大；CRM对不同的显微组分富集物有不同的作用效果，取代强度或取代基的个数都会由于煤样的不同而有所不同。

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