非热放电与催化耦合降解室内苯和甲苯研究

摘要

在实验室前期研究基础上，本文系统研究了不同条件下多针对板电晕放电中O、N自由基的产生特点及其产率优化;利用针阵列电晕放电催化耦合技术对室内空气中常见有机污染物(VOCs)苯和甲苯进行去除实验研究，总结出适用于室内空气净化的以针阵列对板直流电晕放电为核心净化单元的空气净化器运行参数;利用气相色谱—质谱联用仪(GC-MS)等多种气体分析仪研究了针阵列电晕放电—催化耦合技术去除苯和甲苯的作用机理，为以该技术为核心构建实用室内空气净化装置提供理论支撑。
　　 首先，以激发态O、N原子为研究对象，利用发射光谱技术研究电晕放电中的放电功率、放电极性、电极间距、相对湿度等因素对激发态O和N自由基产量的影响。在稳定放电条件下，获知两种活性自由基的产生规律以及宏观参数与其微观特性之间的相互关系。从而可更加全面地了解多针对板电晕放电产生活性物种的相关规律，为利用这些活性基团净化室内污染气体提供相应的设备优化参数。
　　 其次，以苯和甲苯为研究对象，在封闭小室内利用针阵列电晕放电技术对两种VOCs去除规律进行研究。在正、负直流电晕放电中，分别考察了初始浓度、放电功率、电极间距以及相对湿度等参数对两种污染物去除率的影响。获知了该放电方式降解苯和甲苯的相关规律，确定了以针阵列对板电晕放电为核心净化单元的净化装置的相关运行参数。在此基础上，构建了等离子体光催化、等离子体协同MnO2和等离子体光催化协同MnO2三种耦合净化体系。在不同放电功率和相对湿度条件下，分别研究三种净化体系中苯和甲苯去除率变化，总结出以针阵列直流电晕放电技术为核心，不同耦合净化体系降解苯和甲苯的相关规律。为针阵列电晕放电催化耦合室内空气净化装置提供设计依据。
　　 最后，采用GC-MS和COx等多种气体检测仪，对不同净化体系中苯和甲苯降解产物及放电产生的有害副产物进行了定性和定量分析，探讨了针阵列电晕放电催化耦合技术去除苯和甲苯作用机理，为以针阵列电晕放电为核心的室内空气净化装置的设计提供理论支持。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 气态VOCs污染物的来源和危害

1．2 治理VOCs的传统技术

1．2．1 回收法

1．2．2 销毁法

1．3 等离子体降解VOCs研究

1．3．1 作用机理

1．3．2 研究进展

1．4 光催化降解VOCs研究

1．4．1 作用机理

1．4．2 研究进展

1．5 等离子体光催化耦合去除VOCs

1．5．1 作用机理

1．5．2 研究进展

1．6 研究目标和研究内容

1．6．1 研究目标

1．6．2研究内容

第2章 多针对板电晕放电O和N自由基产率优化

2．1 引言

2．2 实验装置

2．3 实验原理

2．4 负电晕放电中激发态O和N原子产率优化

2．4．1 放电功率的影响

2．4．2 电极间距的影响

2．4．3 相对湿度的影响

2．4．4 N2流量的影响

2．5 正电晕流光放电中O和N原子空间分布及其产率优化

2．5．1 流光放电中O和N原子空间分布

2．5．2 流光放电中O和N产率优化(相对湿度作用)

2．6 小结

第3章 针阵列对板电晕放电净化室内苯和甲苯研究

3．1 引言

3．2 实验设计

3．2．1 实验装置

3．2．2 实验仪器

3．2．3 参数选择

3．3 苯和甲苯自然降解

3．4 初始浓度对苯和甲苯去除效率的影响

3．4．1 正电晕放电

3．4．2 负电晕放电

3．5 放电功率对苯和甲苯去除效率的影响

3．5．1 正电晕放电

3．5．2 负电晕放电

3．6 放电极性对苯和甲苯去除效率的影响

3．7 电极间距对苯和甲苯去除效率的影响

3．7．1 正电晕放电

3．7．2 负电晕放电

3．8 相对湿度对苯和甲苯去除效率的影响

3．8．1 正电晕放电

3．8．2 负电晕放电

3．9 小结

第4章 非热放电与催化耦合对苯和甲苯降解效果研究

4．1 引言

4．2 实验装置

4．3 催化剂表征

4．3．1 TiO2催化剂表征

4．3．2 MnO2催化剂表征

4．4 非热放电与MnO2催化降解苯和甲苯研究

4．4．1 放电功率及催化剂用量对苯和甲苯去除效率的影响

4．4．2 相对湿度的影响

4．5 非热放电与光催化耦合降解苯和甲苯研究

4．5．1 放电功率的影响

4．5．2 相对湿度的影响

4．6 非热放电与光催化协同MnO2催化剂降解苯和甲苯研究

4．6．1 放电功率的影响

4．6．2 相对湿度的影响

4．7 小结

第5章 非热放电与催化耦合降解苯和甲苯产物分析及机理探讨

5．1 引言

5．2 实验方法

5．2．1 实验装置及实验仪器

5．2．2 实验及分析方法

5．3 单一等离子体降解苯和甲苯

5．3．1 苯和甲苯分解产物CO2和CO选择性

5．3．2 放电产生的副产物O3和NOx研究

5．3．3 有机副产物色谱-质谱分析

5．3．4 非热放电降解苯和甲苯机理探讨

5．4 非热放电与MnO2催化降解苯和甲苯

5．4．1 苯和甲苯分解产物CO2和CO选择性

5．4．2 放电产生的副产物O3和NOx研究

5．4．3 有机副产物色谱-质谱分析

5．4．4 非热放电与MnO2催化降解苯和甲苯机理分析

5．5 非热放电与光催化降解苯和甲苯

5．5．1 苯和甲苯分解产物CO2和CO选择性

5．5．2 放电产生的副产物O3和NOx研究

5．5．3 有机副产物色谱-质谱分析

5．5．4 非热放电与光催化降解苯和甲苯机理分析

5．6 非热放电与光催化协同MnO2催化降解苯和甲苯

5．6．1 苯和甲苯分解产物CO2和CO选择性

5．6．2 放电产生的副产物O3和NOz研究

5．6．3 有机副产物色谱-质谱分析

5．6．4 非热放电与光催化协同MnO2催化降解苯和甲苯机理分析

5．7 小结

结论

参考文献

攻读学位期间公开发表的论文

致谢

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